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成果簡介

雙極膜（BPM）技術在能量設備中的商業化面臨的主要障礙是高電流密度下水解反應的電壓損失。加州大學伯克利分校Shannon W. Boettcher團隊通過研究三種材料描述符，即電導率、微觀表面積和表面羥基覆蓋率，揭示了它們如何有效控制BPM中水解反應的動力學。通過優化這些描述符和質量負荷，他們設計了一種基于低溫合成的納米粒子SnO₂的新型地球豐富水解催化劑。該催化劑在BPM電解槽中表現出卓越的性能，在1.0?A?cm^?2下的水解過電壓（η_wd）為100?±?20?mV。新型催化劑在碳氫化合物質子交換層和含氟碳基中表現同樣出色，為廣泛的電解、燃料電池和電滲析應用提供了商業化途徑。相關文章以“Materials descriptors for advanced water dissociation catalysts in bipolar membranes”為題發表在Nature Materials上。

研究背景

水解反應是一種在許多技術和電化學過程中發生的基本化學反應。雙極膜（BPM）可以用于驅動和研究WD。它們由選擇性導電的聚合物陽離子交換層（CEL）和選擇性導電的陰離子交換層（AEL）層疊組成。在施加電流/電壓的情況下，BPM會將水解并將電能轉化為化學能。BPM目前在小規模商業應用中用于現場酸堿合成、金屬回收和食品加工。為了在大規模能量設備應用中使用它們，BPM必須在高電流下運行并具有良好的電壓效率。

圖1 膜電位在雙極膜電極組件（BPMEA）中驅動水解反應的感應

圖文導讀

異相水解反應的材料描述符

圖2 先進水解催化劑的材料設計

精確測量水解反應的動力學和過電位并不容易。在電化學反應中，水解反應通常與其他反應步驟耦合，例如堿性氫氣析出反應，其中水是質子源，必須解離。雙極膜（BPM）在陽離子交換層（CEL）和陰離子交換層（AEL）界面處進行水解反應，但幾乎所有BPM的測量都是在H型電池中進行的，電池的兩側為酸、堿或鹽支持電解質，并且在BPM外部放置了兩個參考電極，以測量極化時的名義跨膜電壓變化。

圖3 碳氫化合物和含氟碳的雙極膜中的先進水解催化劑

我們采用了一種實驗驅動的材料描述符方法，開發了具有前所未有電壓效率的先進水解催化劑和BPM。我們測量了九種催化劑粒子組成的假設材料屬性，包括電子導電率、氣體吸附表面積（SA）和表面羥基濃度（COH）。我們將這些屬性與水解反應的過電壓（η_wd）進行了映射，發現電導率和SA歸一化的吸附水和羥基數量與η_wd最強相關。

基于描述符的水解催化劑設計

為了開發先進的水解催化劑，我們的分析建議應針對具有高導電性和表面羥基覆蓋率的氧化物。然而，通常通過高溫工藝獲得更高的導電性，這會降低表面羥基覆蓋率。新的水解催化劑還應由在強酸和強堿中具有化學穩定性的廉價氧化物制成，因此像鉑（Pt）或半金屬氧化物如IrO₂和RuO₂可能不太可行。

考慮到這些描述符和約束條件，我們選擇了基于錫氧化物的水解催化劑。使用廉價的SnCl₄前體，我們通過在水中低溫水解合成了約3nm的SnO₂納米粒子。這些粒子具有約50倍于商業18nm SnO₂納米粉末的電導率（42 vs 0.8 mS m^-1），這可能是由于低溫合成路線相關的缺陷。這種3nm的SnO₂表現出優異的水解活性。

BPM設備原型

圖4 先進的雙極膜水電解槽（BPMWE）和電滲析設備

新的3nm SnO₂水解催化劑使BPM達到了適合高電流密度能量設備的性能水平。使用3nm SnO₂作為水解催化劑，Co₃O₄作為氧氣析出反應（OER）催化劑，Pt作為氫氣析出反應（HER）催化劑，提供了比參考堿性交換膜（AEM）電解槽更好的電解性能。這是因為即使在堿性電解質中，Pt上的HER也比在酸性電解質中慢約100倍。

BPM水電解槽（BPMWE）在H2析出陰極提供局部酸性條件，這（1）顯著加快了動力學，（2）使陰極Pt負載減少約20倍，（3）在局部堿性陽極使用豐富的Co₃O₄及相關催化劑成為可能。這些先進的BPM還在概念驗證電滲析環境中高效工作，驅動水解反應，酸和堿分別接觸CEL和AEL。

另一項重要應用是使用BPM進行電滲析以生成酸和堿。通過將新的3nm SnO₂水解催化劑與不對稱pH進料結合，我們展示了在電滲析條件下驅動水解反應的BPM，其在1.0?A?cm^?2下的ηwd約為0.16?V，比常見商業BPM低40倍。這些實驗性概念驗證設備展示了在差異pH條件下3nm SnO₂的水解催化能力。這些研究結果和高性能原型設備的展示預計將推動BPM設備在新興能源技術中的應用創新，同時改善現有的BPM應用。

總結展望

新型3?nm SnO₂ WD催化劑使BPM達到適合高電流密度能量設備的性能水平。利用3?nm SnO₂作為WD催化劑，Co₃O₄作為氧氣析出反應（OER）催化劑，Pt作為氫氣析出反應（HER）催化劑，提供了比參考堿性交換膜（AEM）電解槽更好的電解性能。BPMWE由于酸性環境中的快速HER動力學表現更佳。BPM的另一個重要應用是電滲析以生成酸和堿。通過將新型3?nm SnO₂ WD催化劑與不對稱pH進料結合，我們展示了BPM在電滲析條件下的卓越WD催化能力。這些研究結果和高性能原型設備的展示預計將推動BPM設備在新興能源技術中的應用創新，同時改善現有的BPM應用。

文獻信息

Sasmal, S., Chen, L., Sarma, P. V., Vulpin, O. T., Simons, C. R., Wells, K. M., Spontak, R. J., & Boettcher, S. W. (2024). Materials descriptors for advanced water dissociation catalysts in bipolar membranes. Nature Materials. https://doi.org/10.1038/s41563-024-01943-8

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