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剛發(fā)Science！黃勁松教授，再發(fā)第11篇Nature Energy！

成果簡(jiǎn)介

近年來，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）在光、熱、濕度及其組合下的穩(wěn)定性得到顯著提高。然而，PSCs具有較差的反向偏置穩(wěn)定性，限制了它們?cè)趯?shí)際生活中的應(yīng)用。基于此，美國(guó)北卡羅來納大學(xué)黃勁松教授（通訊作者）團(tuán)隊(duì)報(bào)道了p-i-n構(gòu)型PSCs在反向偏壓作用下的不可逆降解機(jī)制，包括瞬時(shí)擊穿和長(zhǎng)期降解。除了廣泛觀察到的離子遷移外，中性碘與金屬電極的氧化還原反應(yīng)在反向偏壓誘導(dǎo)的擊穿和降解中起著重要作用。

解決上述問題需要考慮空穴注入抑制、碘化物遷移、中子碘擴(kuò)散以及Cu⁺的電化學(xué)反應(yīng)和離子漂移。作者發(fā)現(xiàn)致密的SnO₂、氧化銦錫（ITO）和高阻界面層LiF的疊加層，可顯著提高反向偏置穩(wěn)定性。測(cè)試結(jié)果表明，在-1.6 V的反向偏壓下老化1000 h后，所得到的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）高于24%的PSCs保留了其初始效率（T₉₀）的90%以上。此外，在遮蔽測(cè)試720 h后，鈣鈦礦微型組件保持了超過90%的初始效率。

剛發(fā)Science！黃勁松教授，再發(fā)第11篇Nature Energy！

相關(guān)工作以《Barrier reinforcement for enhanced perovskite solar cell stability under reverse bias》為題在《Nature Energy》上發(fā)表。值得注意的是，這是黃勁松教授發(fā)表的第11篇Nature Energy！

2024年6月6日，?黃勁松教授團(tuán)隊(duì)發(fā)表Science！

剛發(fā)Science！黃勁松教授，再發(fā)第11篇Nature Energy！

圖文解讀

作者使用了ITO/PTAA/FA_0.9Cs_0.1PbI₃/C₆₀/BCP/Cu的p-i-n構(gòu)型的PSCs來研究其擊穿行為，其中FA為甲酰胺，Cs為銫。在開路電壓（V_OC）和60 °C條件下，在1個(gè)太陽(yáng)光照下測(cè)量T₉₀壽命超過3000 h。在-1 V下測(cè)量的PSCs的暗電流密度（J_D）從（1.39±1.16）×10^-3 mA cm^-2急劇增加了六個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到（2.61±0.89）×10³ mA cm^-2。在器件擊穿后，在Cu側(cè)觀察到一些尺寸為10~100微米的黑點(diǎn)；從ITO側(cè)看，這些區(qū)域的鈣鈦礦變?yōu)辄S色，表明這些區(qū)域發(fā)生大焦耳加熱，導(dǎo)致鈣鈦礦局部快速分解。

圖1.反向偏置下PSCs的分解

在-2.5 V老化約24 h后，Cu側(cè)出現(xiàn)一些黑斑，覆蓋器件面積近50%；在-1.6 V老化約200 h后，Cu側(cè)肉眼未見明顯的深色CuI的形成。器件的J_D在-2.5 V老化后增加了4-5個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到（3.13±2.06）×10² mA cm^-2，在-1.6 V老化后達(dá)到（6.73±3.82）×10¹ mA cm^-2，導(dǎo)致PSCs的效率明顯下降。經(jīng)過足夠的偏置和時(shí)效時(shí)間表明，即使在較低的反向偏壓下，I₂的生成和與Cu⁰的反應(yīng)也會(huì)發(fā)生，不會(huì)引起瞬間擊穿。在-2.5 V下老化24 h后，對(duì)PSCs進(jìn)行光致發(fā)光（PL）定位測(cè)量，并從ITO側(cè)入射激發(fā)光。老化樣品中較暗區(qū)域的PL強(qiáng)度低于新制樣品。即使在暗區(qū)，PL峰波長(zhǎng)也沒有變化，表明在反向偏壓下FA⁺沒有發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)。

圖2.在反向偏壓下PSCs的長(zhǎng)期退化

在ALD-SnO₂和Cu⁰之間插入濺射ITO層，進(jìn)一步將擊穿電壓提高到-14.66±0.57 V。從器件中去除Cu⁰后，在-20 V下未觀察到擊穿。在老化200 h后，控制器件的J_D從（6.15±1.80）×10^-4 mA cm^-2大幅增加了近5個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到（7.22±4.01）×10 mA cm^-2，PCE從（22.9±0.2）%下降到（5.5±2.3）%。

在老化200 h后，器件的J_D僅略微增加到（7.22±4.01）×10^-2 mA cm^-2，比未使用ALD-SnO₂的器件小4個(gè)數(shù)量級(jí)。在這些器件中，J_D抑制與PCE退化之間存在明顯的相關(guān)性，表明在反向偏置下產(chǎn)生較少的分流通路對(duì)于提高PSCs的反向偏置穩(wěn)定性至關(guān)重要。即使鈣鈦礦質(zhì)量得到改善，控制器件中的阻擋層（C₆₀/BCP）仍不能有效抑制離子遷移和界面處的電化學(xué)反應(yīng)，表明LiF、SnO₂和ITO的結(jié)合可以阻斷空穴注入，抑制I^?/I⁰和Cu⁺的遷移，使得器件在反向偏置下穩(wěn)定下來。

圖3.增強(qiáng)離子遷移和電荷注入屏障的途徑

兩種器件的平均PCE均在23%以上，不同結(jié)構(gòu)的PSCs之間J–V曲線無明顯差異，表明用SnO₂取代BCP和插入額外的LiF和ITO層對(duì)器件在光照下工作時(shí)沒有不利影響。目標(biāo)器件在鈣鈦礦上結(jié)合LiF，在ETL側(cè)在C₆₀上結(jié)合SnO₂和ITO，實(shí)現(xiàn)了最高的PCE（24.5%），略高于性能最佳的控制器件（24.0%）。控制器件的反向偏置穩(wěn)定性最差，老化200 h后僅保留其初始PCE的24.0%。老化400 h后，利用SnO₂替代BCP使器件保持了77%的初始PCE。此外，通過在SnO₂和Cu⁰之間引入ITO，進(jìn)一步提高器件的反偏置穩(wěn)定性，使器件在600 h后保持其初始PCE的81%。具有額外LiF層的目標(biāo)器件在老化1000 h后保持了84%的初始PCE，而最佳目標(biāo)器件在-1.6 V下老化1000 h后，PCE保持在初始值的91.8%（24.1%）。

圖4.小面積PSCs（0.08 cm²）的光伏性能

具有LiF、SnO₂和ITO層的目標(biāo)微型模塊的平均PCE為（19.7±0.2）%，略高于對(duì)照微型模塊的（19.5±0.3）%。由于太陽(yáng)能組件的效率對(duì)薄膜和界面層的均勻性高度敏感，組件效率的提高表明LiF、SnO₂和ITO層更均勻地沉積在組件區(qū)域的鈣鈦礦上。控制和目標(biāo)微型模塊在開路1個(gè)太陽(yáng)光照下都表現(xiàn)出良好的運(yùn)行穩(wěn)定性，在老化800 h后，它們都保持了95%以上的初始PCE。

本文利用黑色膠帶覆蓋1個(gè)子電池，并將微型模塊置于1個(gè)太陽(yáng)照射下，以監(jiān)測(cè)其運(yùn)行時(shí)的電流輸出。在控制器件中跟蹤10 min后，輸出電流超過20 mA，無論覆蓋哪個(gè)子電池，都小于每個(gè)子電池的~70 mA光電流。在相同的測(cè)試條件下，目標(biāo)器件的電流輸出小于1 mA。當(dāng)在連續(xù)1個(gè)太陽(yáng)照射下遮蔽微型模塊中的1個(gè)亞電池時(shí)，對(duì)照微型模塊的PCE明顯下降，在測(cè)試144 h后，其初始PCE保留約80%。經(jīng)過720 h的測(cè)試，目標(biāo)微型模塊保持了93%的初始PCE。

圖5.大面積微型模塊的光伏性能

文獻(xiàn)信息

Barrier reinforcement for enhanced perovskite solar cell stability under reverse bias. Nature Energy, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41560-024-01579-7.

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