第一作者：Chun Hu, Yangyang Zhang, Renjie Ren
通訊單位：廈門大學(xué)，上海大學(xué)，香港城市大學(xué)
具有較大的成分和形態(tài)多樣性的有序異質(zhì)結(jié)構(gòu)納米晶體，對于許多應(yīng)用都是很重要的。然而，由于在液相環(huán)境中難以捉摸的成核和生長過程，在原子水平上設(shè)計多組分納米結(jié)構(gòu)還困難。本研究報告了一種模塊化合成方案，通過逐層生長產(chǎn)生具有小顆粒尺寸的有序多層納米結(jié)構(gòu)。
研究者引入硒封端劑來阻止納米結(jié)構(gòu)的自組裝、聚集和相分離，同時還根據(jù)不同的金屬-硒鍵合強度，對在基底晶格中遷移的金屬原子的優(yōu)先級進行排序，從而實現(xiàn)有序納米結(jié)構(gòu)的逐層生長。所制備的多層多組分納米晶體在堿性聚合物電解質(zhì)燃料電池中展現(xiàn)出卓越的電催化性能。在堿性聚合物電解質(zhì)燃料電池中，以PtRuZn-SKE (SKE，硒介導(dǎo)的Kirkendall效應(yīng))作為負(fù)極氫氧化反應(yīng)催化劑，制備了多層多組分納米晶體，在H2-O2和H2 -空氣（無CO2）中，在600 mA cm – 2下工作100 h，峰值功率密度分別為1.52 W cm – 2和1.12 W cm – 2。
圖1：具有多層異質(zhì)結(jié)構(gòu)的鉑基納米晶體的可控合成。
圖2：二元PtRu-SKE納米晶體的合成和結(jié)構(gòu)分析。
圖5：電催化堿性氫氧化反應(yīng)(HOR)的測試和全電池性能。
本研究成功開發(fā)了一種通用的合成策略，通過硒封端結(jié)合硒介導(dǎo)的Kirkendall效應(yīng)（SKE），制備出具有多層結(jié)構(gòu)和多種組分的鉑基納米晶體。與傳統(tǒng)方法相比，硒的引入顯著提高了納米晶體的有序性、減小了粒徑，并增強了電催化性能。
實驗結(jié)果表明，所合成的PtRuZn-SKE納米晶體在堿性聚合物電解質(zhì)燃料電池(APEFC)中表現(xiàn)出色，具有高達1.52 W cm-2的峰值功率密度和100 h以上的穩(wěn)定性能。這些發(fā)現(xiàn)不僅為制備復(fù)雜納米晶體提供了可靠的合成路徑，也為電催化劑、熱催化劑、酶催化劑等領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
標(biāo)題：A selenium-mediated layer-by-layer synthetic strategy for multilayered multicomponent nanocrystals
DOI：10.1038/s44160-024-00598-2
黃小青，廈門大學(xué)教授、博導(dǎo)（2019-至今），國家杰出青年科學(xué)基金（2021）獲得者，研究方向：貴金屬納米材料的精準(zhǔn)制備及其電、熱、光催化應(yīng)用研究。（信息來源：https://2011-ichem.xmu.edu.cn/info/1035/9581.htm）
譚元植，廈門大學(xué)教授?（2014/11 – 至今），師從鄭蘭蓀院士、謝素原院士，研究方向：主要從事富碳納米分子（如石墨烯分子、巴基碗、碳納米環(huán)等）的合成、功能化、超分子組裝及其相關(guān)性能研究。2012年獲得教育部自然科學(xué)獎一等獎（第二完成人），2015年獲得國家自然科學(xué)二等獎（第二完成人）（信息來源：http://school.freekaoyan.com/fj/xmu/daoshi/2021/05-08/16204862991452466.shtml）
黃健，上海大學(xué)，材料基因組工程研究院，研究員（2024—至今）研究方向：1. 多尺度材料模擬，主要包括微觀尺度的第一性原理計算和分子動力學(xué)，以及介觀尺度的相場模擬等；2. 先進能源材料/器件表界面設(shè)計及高通量計算；3. 基于人工智能（機器學(xué)習(xí)）的材料結(jié)構(gòu)與性能優(yōu)化；4. 計算材料學(xué)在生物醫(yī)用材料中的應(yīng)用。（信息來源：https://mgi.shu.edu.cn/info/1068/4455.htm）
徐吉健，香港城市大學(xué)化學(xué)系助理教授，博士生導(dǎo)師。于2014年和2019年從浙江大學(xué)獲得學(xué)士和博士學(xué)位（博士導(dǎo)師：黃富強教授）。主要研究領(lǐng)域為能源化學(xué)，致力于電解液和電極材料的設(shè)計研究。（信息來源：https://mp.weixin.qq.com/s/EQTptW3bZzsVY7uIMeu-ZQ）
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