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IF=40.4！中科院院士/「國家杰青」團隊，最新Chem. Soc. Rev.！

成果簡介

可充電鈉離子電池 (SIBs) 作為一種先進的電化學儲能技術，具有減輕對鋰資源依賴的潛力。與鋰離子電池類似，正極材料在SIBs的成本和能量輸出中起決定性作用。在各種正極材料中，鈉層狀過渡金屬 (TM) 氧化物因其易于合成、高鈉儲存容量/電壓，適用于高能量SIBs，以及對大規模制造鋰層狀氧化物類似物的高度適應性而成為一種有吸引力的選擇。然而，從實驗室到市場，鈉層狀氧化物正極的實際應用受到對基本結構性能關系理解模糊和缺乏定制材料設計策略以滿足實際儲能應用的多樣化需求的限制。

在這篇綜述中，中科院院士萬立駿，中國科學院化學所郭玉國和辛森團隊等人通過闡明關鍵容量貢獻元素（例如TM陽離子和氧陰離子）在氧化物中的電子構型及其對鈉（脫）嵌入（電）化學和正極儲能性能的影響來澄清這些基本誤解。隨后，他們討論了阻礙層狀氧化物正極實際使用的問題、其起源以及相應的解決策略，以加速目標導向的正極材料研究和開發。最后，他們討論了幾種顯示出下一代SIBs前景的新型鈉層狀正極材料，包括具有陰離子氧化還原和高熵的層狀氧化物，并強調了層狀氧化物作為固態SIBs正極在高能量和安全性方面的應用。總之，他們旨在為高性能鈉層狀氧化物正極材料的合理設計提供見解，朝著低成本實現可持續電化學儲能的實際應用。相關文章以“Sodium layered oxide cathodes: properties, practicality and prospects”為題發表在Chemical Society Reviews上。

研究背景

目前，全球能源消耗增加以及傳統化石燃料供應有限，促使人們轉向可再生能源。然而，這些能源具有間歇性和地域依賴性，對電網儲能提出了挑戰。電化學氧化還原反應儲能被證明是高效且環保的技術。在過去三十年中，鋰離子電池（LIBs）主導了電化學儲能市場，但天然鋰資源短缺和價格波動對其大規模儲能的資源和經濟可持續性產生了負面影響。相比之下，鈉離子電池（SIBs）提供了一種可行的替代方案，近年來在技術和市場方面迅速發展。鈉在地殼中的豐度遠高于鋰，消除了資源問題。SIBs的正負極材料與LIBs類似，因此可以參考LIBs的制造程序進行大規模生產。盡管SIBs的能量密度低于LIBs，但其原材料成本較低。此外，SIBs在低溫儲存性能和高充放電速率方面優于LIBs，使其成為低成本、可持續電網儲能的有前景替代方案。

正極是LIBs和SIBs的關鍵組成部分，對電池成本、能量輸出和循環壽命有重大影響。在SIBs中，常見的正極包括普魯士藍類似物（PBAs）、多陰離子化合物和過渡金屬層狀氧化物。PBAs因其高理論儲鈉容量和低成本被研究為SIB正極材料，但其晶體結構缺陷和低壓實密度限制了其應用。多陰離子化合物具有高可調工作電壓和長循環壽命，但其低理論容量和差的電子導電性限制了應用。相比之下，過渡金屬層狀氧化物因其高理論容量和電壓、快速電子傳導性和高壓實密度，是SIB正極研究的前沿。鈉層狀氧化物與鋰層狀氧化物的相似性使得共享生產線成為可能，促進了材料的研究和應用。然而，從實驗室到市場的最后一步仍然具有挑戰性。

本文綜述了關鍵容量貢獻元素的氧化還原對及其對層狀氧化物正極性能的影響，同時討論了阻礙鈉層狀氧化物正極實際應用的關鍵問題及其改進策略。此外，探討了應對層狀氧化物大規模生產和商業化的策略，并討論了幾種有望用于下一代SIBs的新型正極材料，強調了層狀氧化物在固態SIBs中的應用，具有更高的能量和安全性。預計本綜述將為設計高性能鈉層狀氧化物正極材料提供全景視圖，推動實用且可持續的SIBs的發展。

圖文導讀

鈉層狀氧化物的晶體結構

鈉層狀氧化物NaxTMO2由交替排列的TM層和鈉層組成，分為兩類典型結構，P2和O3。O3型正極具有菱面體對稱晶格，傾向于富鈉離子，P2型正極具有六方晶體結構，鈉含量非化學計量。兩種結構的差異帶來了獨特特性，O3型正極高充放電容量但鈉離子擴散慢且空氣穩定性差，P2型正極高放電容量但初始充電容量低，限制了其應用。P2型正極顯示出更高的平均電壓和更好的鈉離子擴散動力學，適用于不同應用場景。

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圖1: 鈉層狀氧化物的晶體結構：P2型和O3型

鈉層狀氧化物中的電化學活性元素

鈉層狀氧化物中的電荷補償通過在充放電過程中活性元素的氧化還原反應實現。主要活性元素包括鎳（Ni）、錳（Mn）、鈷（Co）、鐵（Fe）和銅（Cu），其中Fe³⁺/Fe⁴⁺和Cu²⁺/Cu³⁺氧化還原對是鈉層狀氧化物所獨有的。在這些元素中，Mn³+/Mn⁴⁺由于Jahn-Teller效應導致晶格畸變；Fe³⁺/Fe⁴⁺在鈉離子電池中表現出電化學活性但在鋰離子電池中則沒有；Co³⁺/Co⁴⁺有助于穩定層狀結構；Ni²⁺/Ni³⁺表現出良好的倍率性能，但P2-Na_xNiO₂在常規條件下不能合成；Cu²⁺/Cu³⁺在鈉層狀氧化物中表現出反應性和高電位。

圖2: 鈉層狀氧化物中的電化學活性元素

鈉層狀氧化物正極實際應用的挑戰

目前，鈉層狀氧化物正極已被廣泛報道并在大規模生產中占據了領先地位。然而，鈉層狀氧化物在鈉離子電池（SIBs）中的實際應用仍受其晶體結構和顆粒降解的限制，如空氣穩定性差、不可逆的相變（特別是在高電壓下）、裂紋和有害的界面反應等問題。這些挑戰可以通過元素摻雜、表面改性和形貌控制等策略來緩解或減輕。

圖3:鈉層狀氧化物正極材料在空氣/濕氣/水中的穩定性

圖4：高電壓下鈉層狀氧化物正極材料的不可逆相變

圖5: 鈉層狀氧化物正極材料的裂紋和有害界面反應

大規模生產中的策略

鈉層狀氧化物正極由于其高理論容量、合適的工作電壓和良好的循環性能，正在逐步繁榮。然而，從實驗室到市場的轉變仍然具有挑戰性。通過深入研究材料的組成-結構-性能關系，可以設計出高性能的鈉正極。雖然實驗室創新在解決固有的正極材料問題方面取得了進展，但在大規模生產過程中還需要考慮其他實際問題，如經濟效益、生產難度和安全性等。通過持續開發具有優異（電）化學性能的新型材料，可以在能量存儲領域保持競爭力。

圖6：實用鈉層狀氧化物正極材料的規模生產

下一代SIB的鈉層狀氧化物正極

隨著技術進步和市場需求的增加，SIBs在未來能量儲存領域中將扮演重要角色。為了滿足多樣化的應用需求，需要不斷開發高性能的層狀氧化物材料，這些材料因其高能量密度和循環穩定性而受到關注。

高熵氧化物（HEOs）作為一種具有優異電化學性能的正極材料，受到廣泛關注。高熵層狀氧化物正極表現出良好的循環壽命和倍率性能，但在大規模生產中，如何實現元素的均勻分布仍是一個挑戰。

鈉正極材料相對于鋰類材料，存在比容量低的問題。開發高容量正極材料是可行的策略，能夠降低SIBs的每千瓦時成本并提高市場競爭力。傳統的層狀氧化物通過過渡金屬的氧化還原提供容量，而陰離子氧化還原則提供了實現高容量的新途徑，通過激發陰離子參與電荷補償，顯著提高電池的比能量。

固態鈉二次電池（SSNMBs）因其高能量密度和安全性吸引了廣泛關注，但也為正極材料帶來了新的挑戰。開發適用于固態電池的層狀正極材料至關重要，這些材料需要與電解質化學和機械兼容，并具有增強的離子導電性。隨著研究的深入，改進鈉層狀正極材料的性能將成為未來的重點，促進SIBs的廣泛應用。

總結展望

鈉層狀氧化物正極由于其高理論容量、適當的工作電壓和良好的循環性能，正在逐步繁榮。然而，從實驗室到市場的轉變仍然具有挑戰性。通過深入研究材料的組成-結構-性能關系，可以設計出高性能的鈉正極。雖然實驗室創新在解決固有的正極材料問題方面取得了進展，但在大規模生產過程中還需要考慮其他實際問題，如經濟效益、生產難度和安全性等。通過持續開發具有優異（電）化學性能的新型材料，可以在能量存儲領域保持競爭力。

高熵氧化物、陰離子氧化還原活性正極和用于固態電池的層狀氧化物等材料由于其顯著的能量密度和循環穩定性，展示出巨大的實際應用前景。隨著鈉層狀氧化物正極的快速工業化進程，以及電解質和負極等其他關鍵材料的進步，預計SIBs的工業化將得到極大加速。希望本綜述能為設計高性能鈉層狀氧化物正極提供見解，促進SIBs的大規模應用

文獻信息

Guo, Y.-J., Jin, R.-X., Fan, M., Wang, W.-P., Xin, S., Wan, L.-J., & Guo, Y.-G. (2024). Sodium layered oxide cathodes: Properties, practicality and prospects. Chemical Society Reviews. https://doi.org/10.1039/D4CS00415A

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