第一作者:Panagiotis Papangelakis,Rui Kai Miao,Ruihu Lu,Hanqi Liu,Xi Wang
通訊作者:David Sinton,王子運,李俊
通訊單位:多倫多大學,奧克蘭大學,上海交通大學
工業煙道氣中高濃度的CO2使這些點源成為可再生能源電催化CO2還原轉化為高價值產品。然而,普通煙道氣中的痕量SO2會迅速且不可逆地使催化劑中毒。本研究針對工業煙氣中高濃度CO2的電催化轉化,特別是針對煙氣中微量SO2對催化劑的快速且不可逆的毒化問題。
研究團隊開發了一種聚合物/催化劑/離聚物異質結催化劑,通過限制電化學活性位點附近的氫吸附來鈍化SO2,從而實現高效的CO2轉化。該系統在含有400 ppm SO2的CO2氣流中,轉化為多碳產品的法拉第效率(FE)保持在50%左右,持續時間超過150小時。
此外,將這一策略擴展到高表面積復合催化劑,實現了84%的法拉第效率,高達790 mA cm–2的局部電流密度和約25%的能量效率。
圖文導讀
圖1:二氧化碳氣體處理。
圖2:調查SO2中毒機制,包括不同SO2濃度下電解稀薄CO2(50%,與N2平衡)的產物選擇性分布。
圖3:SO2耐受性CO2電解在改性平面Cu電極上的性能。
圖4:CO2和SO2共電解的改性塊狀Cu電極的結構和性能,包括電極的制備和不同條件下的產物選擇性。
總結展望
本研究成功解決了工業煙氣中SO2對CO2還原催化劑的毒化問題,通過創新的聚合物/催化劑/離聚物異質結設計,顯著提高了催化劑的SO2耐受性,并在含有SO2的條件下實現了高效、穩定的CO2轉化為多碳產品。
本工作不僅展示了在實際工業煙氣條件下進行CO2電解的可能性,而且提供了一種具有成本效益和能源效率的CO2轉化新途徑,為實現工業規模的CO2還原和利用開辟了新的視野。
文獻信息
標題:Improving the SO2 tolerance of CO2 reduction electrocatalysts using a polymer/catalyst/ionomer heterojunction design
期刊:Nature Energy
DOI:10.1038/s41560-024-01577-9
David Sinton,多倫多大學機械與工業工程系教授,也是加拿大能源與流體研究主席。他是氣候正能源倡議的學術主任,也是CANSTOREnergy NFRF-T 研究項目的主任。是加拿大機械工程學會、美國機械工程師學會、加拿大工程研究所、美國科學促進會、加拿大工程院和加拿大皇家學會的研究員。研究領域為熱流體,材料。
李俊,上海交通大學長聘教軌副教授,研究方向為原位光譜電化學表征方法與技術,小分子催化與合成及碳捕獲利用,全電池催化系統集成及工程放大。
王子運博士,新西蘭奧克蘭大學Senior Lecturer。主要研究方向包括二氧化碳電還原的理論計算、人工智能輔助多相催化設計和表面微動力學。
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