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圖1. 高熵金屬硒化物中的多種不對稱活性單元增強水氧化性能

近期，中科大宋禮教授聯合中科院贛江創新研究院陳慶軍課題組借助焦耳加熱的方法巧妙的設計了一類具有多種不對稱活性單元的高熵金屬硒化物（HEMS），有效地克服了多種金屬元素之間的互不混溶特性。結合同步輻射吸收光譜、Operando紅外光譜以及DFT計算驗證了高熵金屬硒化物中的不對稱活性單元激活水氧化反應的機制。

相關研究結果以“Asymmetric active sites originate from high entropy metal selenides by joule heating to boost electrocatalytic water oxidation”為題發表于期刊Joule上。

全文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.06.004

研究背景

高熵材料（HEMs）作為析氧反應（OER）催化劑，在電催化水氧化反應中展示出巨大的潛力，這得益于它們多活性中心和非凡的結構耐久性。然而，由于高熵納米催化劑中多種金屬元素的互不混溶特性以及復雜的原子構型和具有相似電子結構的元素存在導致其在精準合成以及真實活性位點鑒別方面存在巨大的挑戰，這嚴重阻礙了進一步將HEMs作為OER催化劑的全面探索和精細設計的進程。基于此，宋禮教授課題組長期開展同步輻射技術及應用研究，積極發展多譜學聯用手段（SR-FTIR光譜、SRPES深度探測和Δ-XAFS分析等）用于監測高熵催化劑在實際服役過程中的真實狀態，旨在為理性設計高效耐久的高熵催化劑提供理論依據和實驗支持。

圖文解析

圖2. 高熵納米催化劑的合成以及微觀結構表征。

圖3. 高熵金屬硒化物的同步輻射X射線吸收光譜。

圖4. 堿性OER三電極及電解槽性能評估。

圖5. HEMS的OER穩定性機制研究。

圖6. 高熵納米催化劑在OER過程的原位以及準原位表征。

圖7. OER過程的理論計算分析。

為了進一步鑒定HEMS中的真實活性位點以及多元素混合引起的協同效應對催化活性的促進作用，我們對HEMS和CoSe催化劑的不同金屬活性位點進行了DFT計算。如圖7A所示，在CoSe中，Co-Co-Co位點在引入高熵原子后遭受了不同程度的畸變。這種現象表明活性位點之間的電子重新分布。

總結與展望

該研究利用焦耳加熱的方法通過一步法制備了一系列具有單一相結構的高熵金屬硒化物納米催化劑。HEMS催化劑在2.4V下達到了1.5A·cm^-2的高電流密度，并在0.5A·cm^-2的電流密度60 ℃下在AEMWE中運行了100小時。多種（準）原位技術以及密度泛函理論DFT計算表明，通過優化高熵納米催化劑中不對稱活性單元的鍵長可以調節催化劑與反應中間體之間的相互作用，進而優化OER性能。該研究發現拓寬了提高OER催化活性和AEMWEs實用性能的途徑，而新的原位方法應用則為解決能源催化反應領域相關問題提供了多種可能性。

通訊作者簡介

宋禮，教授，博士生導師，2006年博士畢業于中科院物理研究所，隨后在德國慕尼黑大學、美國萊斯大學和日本信州大學開展研究工作，歷任洪堡學者、博士后和副教授。2011年加入中國科學技術大學國家同步輻射實驗室。國家杰出青年科學基金獲得者、科技部中青年科技領軍人才、中科院優秀導師和唐立新優秀學者。長期致力于同步輻射技術及應用研究。近年來，依托同步輻射大科學裝置，針對電化學能源儲存與轉化中的精準表征問題，研制了多種在線實驗平臺和數據分析新方法，實現了同步輻射多技術的聯用，從原子、電子和離子等層面上揭示了電化學能源儲存與轉化過程和工作機制。迄今，共計發表SCI論文300余篇，被引用38000余次，個人H因子98，連續入選科睿唯安（2019-2022）全球高被引科學家。近五年，以通訊作者發表論文60余篇，包括Nat. Energy、Nat. Sustain.、PNAS、 Nat. Commun.、 Adv. Mater.、JACS、Angew. Chem.、Joule等，授權發明專利多項，應邀為Adv. Mater.、Mater. Today等期刊撰寫10余篇綜述論文，受邀在歐洲E-MRS等國內外學術會議上作邀請報告20余次。目前擔任中國物理學會同步輻射專業委員會委員、《核技術》與《中國光學》及《Nano Research Energy》編委、《Nano Research》與中國物理學會四刊聯合青年編委等。

宋禮教授課題組主頁: https://faculty.ustc.edu.cn/songli/en/index.htm

陳慶軍，中國科學院贛江創新研究院研究員，博士生導師，國家重點研發計劃首席科學家、中國科學院引才計劃入選者、江西省杰出青年科學基金獲得者、江西省雙千計劃創新領軍人才（青年）。2012年于華東理工大學獲得博士學位。畢業后于中國科學院上海高等研究院擔任助理研究員。2013年至2021年，先后在日本富山大學、挪威科技大學、中國科學院過程工程研究所從事博士后和研究員工作。2021年加入中國科學院贛江創新研究院。研究方向為氫能和燃料電池關鍵材料與應用，主持國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院、北京市、江西省等國家和省部級科研項目二十余個，在Joule, Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Adv. Sci., ACS Catal.等期刊發表論文60余篇。

彭立山，中國科學院贛江創新研究院副研究員，入選中國科學院青年促進會會員和江西省雙千計劃創新領軍人才（青年）。2019年于重慶大學獲得博士學位，后在西湖大學、新西蘭奧克蘭大學和中國科學院理化技術研究所從事博士后研究工作。主要研究方向為水分解、氫燃料電池、金屬空氣電池等用于能量存儲和轉化的先進電催化劑的設計和理論研究，主持國家自然科學基金、中國科學院等項目多項，在Angew. Chem., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., ACS Catal.，Adv. Sci.等期刊發表論文70余篇，h指數為33，總被引4000余次。

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