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成果簡介

水系鋅-碘（Zn-I₂）電池具有大規(guī)模儲能的潛力，但存在I₂正極的穿梭效應和Zn負極可逆性差的問題。基于此，澳大利亞阿德萊德大學喬世璋院士（通訊作者）等人報道了一種在I₂正極和Zn負極的界面凝膠化方法，通過在電解質中引入絲蛋白（SP）添加劑來解決它們的問題。在電池充/放電過程中，電場方向周期性切換，導致帶正電荷的SP分子向I₂正極和Zn負極雙向遷移。

對于I₂正極，SP和多碘化物的相互作用可以通過形成不溶性凝膠復合材料來防止穿梭效應。測試發(fā)現(xiàn)，Zn-I₂電池具有215 mAh g^-1的高容量，99.0%的高庫侖效率（CEs），以及在1 C（1 C=0.2 A g^-1）下1000次循環(huán)的長期穩(wěn)定性，95%的容量保留率，顯示出抑制的穿梭效應。SP添加劑進一步提高了Zn-I₂電池的倍率性能，在10 C下獲得了197 mAh g^-1的高容量，并承受了6000次循環(huán)，保持了高容量保持率（91.1%）。即使在50 C（充電≈1 min）的超高倍率下，Zn-I₂電池仍然提供約170 mAh g^-1的容量，證明了出色的動力學和可逆性。

對于Zn負極，凝膠狀SP作為保護層來調節(jié)Zn的沉積行為，并抑制寄生反應，證實了高Zn沉積/剝離CEs（在2 mA cm^-2下1000次循環(huán)99.7%）和無枝晶Zn形態(tài)。受益于正極和負極的同步優(yōu)化，500 mAh的Zn-I₂軟包電池具有高負載正極37.5 mg_iodine?cm^-2和有限的Zn補充約20% Zn利用率（ZUR），具有80 Wh kg^-1的高能量密度（基于I₂和Zn的質量），并提供1000次的長期循環(huán)性，容量衰減可以忽略。這些發(fā)現(xiàn)強調了正極和負極的同步調制，并展示了Zn-I₂電池的實際應用潛力。

相關工作以《Protein Interfacial Gelation toward Shuttle-Free and Dendrite-Free Zn-Iodine Batteries》為題在《Advanced Materials》上發(fā)表。值得注意的是，根據Wiley檢索發(fā)現(xiàn)，這是喬世璋院士團隊發(fā)表的第56篇Adv. Mater.！

圖文解讀

SP的一級結構由甘氨酸（Gly）、絲氨酸（Ser）和丙氨酸（Ala）組成，通過肽鍵（-CO-NH-）連接，序列為（-Gly-Ser-Gly-Ala-Gly-Ala-）。當pH環(huán)境低于5時，由于Zeta電位正，SP帶正電。而當pH環(huán)境大于6時，Zeta電位變?yōu)樨摚砻鱏P的電荷變?yōu)樨摗＿@些特性導致SP在電池充放電過程中，在周期性切換電場方向的驅動下，向正極和負極兩側電泳。在I₂正極兩側的SP將與多碘化物相互作用，產生凝膠狀的SP/多碘化物沉淀，阻止了多碘化物的溶解，從而抑制了穿梭效應。在Zn負極處，具有豐富極性官能團的SPs傾向于優(yōu)先吸附在Zn表面并形成凝膠狀保護膜，起到調節(jié)Zn的沉積/剝離行為和延緩寄生HER的作用。

圖1. SP電泳在Zn-I₂電池中誘導的界面凝膠化

圖2. SP凝膠化抑制穿梭效應

在掃描速率為0.2 mV s^-1時，使用兩種電解質的Zn-I₂電池的循環(huán)伏安（CV）曲線，對比裸ZnCl₂電解質，使用SP-ZnCl₂電解質的Zn-I₂電池呈現(xiàn)出較低的氧化電位和較高的還原電位，即較低的過電位，表明SP添加劑改善了反應動力學。使用SP-ZnCl₂電解液的Zn-I₂電池的初始放電容量為215.1 mAh g^-1，高于使用裸ZnCl₂電解質的電池（186.5 mAh g^-1）。使用裸ZnCl₂電解質的Zn-I₂電池在1 C時的初始容量為180.6 mAh g^-1，在50 C時降至25.7 mAh g^-1。需注意，使用SP-ZnCl₂的Zn-I₂電池在所有電流速率下的容量都比使用裸ZnCl₂的電池高，在1、2、5、10、20和50 C下分別提供221.5、221.9、217.8、209.9、201.1和168.3 mAh g^-1，表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能。

當電流密度恢復到1 C時，比容量恢復到221.5 mAh g^-1，進一步表明了良好的可逆性。即使在50 C（充電≈1 min）的超高電流下，SP-ZnCl₂電解質的168.3 mAh g^-1的比容量也遠遠超過裸ZnCl₂（25.7 mAh g^-1）的電池，突出了優(yōu)越的倍率能力。在裸ZnCl₂電解質中，Zn-I₂電池在10 C時的初始比容量為175.2 mAh g^-1，并且在隨后的循環(huán)中迅速衰減，在循環(huán)460次后電池失效，循環(huán)穩(wěn)定性差。使用SP-ZnCl₂電解質后，電池的初始比容量提高至197.0 mAh g^-1，電池的穩(wěn)定壽命可達6000次循環(huán)，容量保留率為91.1%。

圖3. Zn-I₂電池的電化學性能

圖4. Zn-I₂電池的反應動力學

作者組裝了一個500 mAh的Zn-I₂軟包電池，其高負載I₂正極（37.5 mg_iodine?cm^-2，≈7 mAh cm^-2）和薄Zn負極（30μm厚度，≈17.5 mAh cm^-2），ZUR控制在≈20%。使用SP-ZnCl₂電解質的Zn-I₂軟包電池在1 C（≈7 mA cm^-2）下的初始容量為500 mAh，放電平均電位為1.128 V。基于I₂和Zn的質量，Zn-I₂電池的能量密度可達到80 Wh kg^-1。在2.3 C（≈16 mA cm^-2）的電流密度下，Zn-I₂軟包電池的初始容量為443 mAh。對比使用SP-ZnCl₂電解質，使用裸ZnCl₂電解質的Zn-I₂軟包電池顯示出更高的電池極化，表明更好的反應動力學。

本文使用裸ZnCl₂的Zn-I₂袋狀電池只能穩(wěn)定循環(huán)316次，并且存在突然極化增加和容量衰減，表明電池的可逆性不。使用SP-ZnCl₂電解質的Zn-I₂軟包電池提供了超過1000次的穩(wěn)定循環(huán)，只有5%的容量損失。對比已報道的Zn-I₂電池，在軟包電池水平上實現(xiàn)了創(chuàng)紀錄的高I₂負載（37.5 mg cm^-2）和高I₂比率（60%）。此外，使用SP-ZnCl₂電解質的Zn-I₂軟包電池具有高能量密度（80 Wh kg^-1）和出色的循環(huán)壽命（1000次循環(huán)），表明Zn-I₂電池是未來電網規(guī)模儲能的有希望的候選電池。

圖5. Zn的可逆性

圖6.有限Zn補充的Zn-I₂軟包電池的性能

文獻信息

Protein Interfacial Gelation toward Shuttle-Free and Dendrite-Free Zn-Iodine Batteries.?Adv. Mater.,?2024, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202404011.

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創(chuàng)紀錄的Zn-I2電池！喬世璋院士團隊，再發(fā)AM！

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