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第一作者：Quansong Zhu, Conor L. Rooney, Hadar Shema, Christina Zeng

通訊作者：Julien A. Panetier, Elad Gross, Hailiang Wang, L. Robert Baker

通訊單位：俄亥俄州立大學，耶魯大學，希伯來大學，紐約州立大學賓漢姆頓分校

論文速覽

多相分子電催化劑是一組有前途的材料，可以電催化轉化廢物分子為更高價值的產品。然而，目前還沒有很好的了解分子的分散狀態如何影響催化過程。

本研究探討了分子催化劑在碳納米管（CNTs）上的分散狀態如何顯著影響電催化二氧化碳（CO₂）還原反應的催化過程。以酞菁鈷（CoPc）為模型系統，發現分子分散的CoPc與陽離子的直接相互作用增加，顯著提升了CO₂還原反應的活性。具體而言，與聚集在CNTs上的CoPc相比，分子分散在CNTs上的CoPc在甲醇選擇性方面提高了八倍。

通過原位光譜學研究確認了在雙層不同位置存在的兩種中間體。密度泛函理論（DFT）計算進一步揭示了位于Stern層內的CoPc分子由于與陽離子的直接作用而對甲醇生產具有活性。類似的增強效應也適用于其他反應，表明將分子催化劑分散成單體狀態是一個普遍的設計參數。

圖文導讀

圖1：不同分散狀態下CoPc電極的電催化性能，包括CoPc聚集體、CoPc/CNT混合物和CoPc/CNT混合催化劑在CO₂飽和的0.1M KHCO₃電解液中的電化學CO₂還原性能。

圖2：利用原子力顯微鏡紅外光譜（AFM-IR）技術對CoPc在不同催化劑上的分布進行了納米級化學分析，包括CoPc-NH₂聚集體、CoPc-NH₂/CNT混合催化劑和CoPc-NH₂/CNT混合物的AFM形貌掃描和相應的紅外信號圖。

圖3：通過SFG技術，展示了在不同施加電位下，CoPc聚集體、CoPc/CNT混合催化劑和CoPc/CNT混合物的原位條件下的反應中間體的結合情況。

圖4：CoPc/CNT混合物和CoPc/CNT混合催化劑的界面結構示意圖，說明了CoPc分子在兩種不同催化劑上的分布及其與反應中間體的相互作用。

圖5：通過DFT計算，展示了在K⁺陽離子存在下CoPc催化的CO質子化反應的吉布斯自由能變化，說明了陽離子在MeOH合成中的作用。

圖6：使用不同陽離子（K⁺、Li⁺和冠醚螯合的K⁺）對CoPc/CNT混合催化劑的SFG光譜、動力學結果和界面結構的影響，驗證了陽離子在MeOH合成中的關鍵作用。

總結展望

本研究揭示了分子分散的CoPc在CNTs上的溶劑化環境對電催化CO₂還原反應中甲醇選擇性的重要性。

實驗和理論計算結果表明，分子分散的CoPc能夠通過與陽離子的直接相互作用，提高CO₂至甲醇的轉化效率。研究中發現，CoPc/CNT混合催化劑在甲醇生成上的選擇性是CoPc聚集體的八倍，且在-0.95V的電位下，甲醇的法拉第效率可達42%，部分電流密度為12 mA cm^?2。

此外，通過改變電解質中的陽離子種類或使用冠醚螯合陽離子，可以調控MeOH的選擇性和產率，證實了反應路徑對Stern層內陽離子配位和溶劑化結構極其敏感。這項工作不僅為設計高效的分子電催化劑提供了新的視角，也為理解電催化CO₂還原反應的機制提供了深入的見解。

文獻信息

標題：The solvation environment of molecularly dispersed cobalt phthalocyanine determines methanol selectivity during electrocatalytic CO2 reduction

期刊：Nature Catalysis

DOI：10.1038/s41929-024-01190-9

Zhu, Q., Rooney, C.L., Shema, H. et al. The solvation environment of molecularly dispersed cobalt phthalocyanine determines methanol selectivity during electrocatalytic CO₂ reduction. Nat Catal (2024). https://doi.org/10.1038/s41929-024-01190-9

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