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第一作者：Yuekun Lai

通訊作者：李燦，郭鑫

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所

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盡管已經(jīng)能夠容易地獲得以(100)晶面為主導(dǎo)的FAPbI₃鈣鈦礦薄膜，但具有防止?jié)穸日T導(dǎo)的δ相變更高潛力的另一種頂級(jí)性能的(111)晶面主導(dǎo)的薄膜卻難以實(shí)現(xiàn)。特別是，(111)晶面的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)仍然不清楚。

本研究通過(guò)在PbI₂前驅(qū)體溶液中加入有機(jī)銨鹽(OAS)，采用兩步法制備的(111)晶面主導(dǎo)的鈣鈦礦薄膜，并揭示了其晶面生長(zhǎng)機(jī)制。OAS的陽(yáng)離子由于尺寸大于FA+，在第一步中插入PbI₂的層間，阻礙了第二步中FA+插入(100)晶面暴露的晶體，抑制了(100)晶面的生長(zhǎng)。相比之下，由于FA+位于外部層，(111)晶面可以無(wú)干擾地生長(zhǎng)，使其比(100)晶面更有利。此外，OAS的陰離子通過(guò)延緩鈣鈦礦生長(zhǎng)，延長(zhǎng)了對(duì)(100)晶面的抑制，持續(xù)促進(jìn)了(111)晶面的比例增加。

最終得到的鈣鈦礦薄膜以(111)晶面為主導(dǎo)，沿平面外方向有序堆疊，提供了25.23%的太陽(yáng)能電池效率和與具有混合(111)和(100)晶面的相比改進(jìn)的穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作提供了一種有效的策略，以獲得高度(111)晶面取向的鈣鈦礦薄膜，并闡明了添加劑工程化的生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)。

圖文導(dǎo)讀