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第一作者：Jiahao Yang

通訊作者：韓布興，康欣晨

通訊單位：中國科學院化學研究所

論文速覽

本研究探討了僅通過改變電解液來調節二氧化碳電還原反應（CO₂RR）的選擇性這一非常吸引人的話題。在這項研究中，在不同的水性電解液中，在塊狀金屬電極上進行CO₂RR。研究發現，通過調控化學雙電層（EDL）中的陽離子，可以實現對CO₂RR的控制。

具體來說，電解液中的離子液體陽離子顯著抑制了析氫反應反應（HER），同時根據堿金屬陽離子的不同，可以獲得高法拉第效率的CO或甲酸鹽。

例如，通過將電解液從0.1 M KBr-0.5 M 1-辛基-3-甲基咪唑溴鹽（OmimBr）更換為0.1 M CsBr-0.5 M OmimBr水溶液，可以在原始銅箔電極上將產物從CO（FE_CO = 97.3%）切換為甲酸鹽（FE_formate = 93.5%）。

原位光譜學和理論計算揭示了在外加負電位下由Omim+組裝產生的有序結構改變了界面水的氫鍵結構，從而抑制了HER。不同陽離子在EDL中的選擇性差異歸因于由Omim+引起的氫鍵效應，這改變了堿金屬陽離子的溶劑化結構，從而影響了不同路徑中間體的穩定性。

圖文導讀

圖1：在不同電解液中，銅電極上CO₂RR的法拉第效率（FEs）和總電流密度與電位的關系圖。在0.1 M KBr-0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr電解液中，不同產品的FEs和電流密度隨電位的變化情況。

圖2：在0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr電解液中，不同電位下EDL內陽離子排列的變化。Bode圖顯示了不同電位下CsBr、OmimBr和CsBr-OmimBr體系的響應。

圖3：通過原位ATR-SEIRAS光譜分析了不同電位下Cu表面界面水的結構。展示了在0.1 M CsBr、0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr電解液中，不同類型界面水的相對數量和峰位隨電位的變化。

圖4：進一步研究了在不同電解液中Cu電極上CO₂RR的機制。展示了在0.1 M KBr-0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr電解液中，不同電位下的原位ATR-SEIRAS光譜，以及DFT計算得到的CO₂RR至CO或HCOOH的吉布斯自由能變化。

文獻信息

標題：Switching Reaction Pathways of CO₂ Electroreduction by Modulating Cations in the Electrochemical Double Layer

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202410145

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