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成果簡介

在世界范圍內(nèi)，城市污水處理廠每年產(chǎn)生的廢污泥達8000萬至9000萬噸干物質(zhì)，并且還在不斷增加，給社會帶來了巨大的經(jīng)濟和環(huán)境挑戰(zhàn)。雖然廢污泥提供了一種誘人的資源，但由于其復(fù)雜的成分和低濃度的可回收金屬元素，其高效和有效的再利用策略仍然難以捉摸?；诖耍?strong>中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞漢青院士和陳潔潔教授、中科大/合肥工業(yè)大學(xué)張愛勇教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的方法，用于熟練地將廢污泥轉(zhuǎn)化為高價值的單原子催化劑（SACs）用于水凈化。該過程包括通過形成反應(yīng)錨定位點和選擇性化學(xué)鍵，將污泥中存在的痕量氧化還原反應(yīng)過渡金屬原位升級為碳、氮、硫、磷、硅和鋁的單原子物種。

污泥衍生的SACs（SSACs）在對各種污染物的類-Fenton降解中表現(xiàn)出顯著的反應(yīng)性、穩(wěn)定性和選擇性。結(jié)構(gòu)分析和密度泛函理論（DFT）計算表明，共配Fe單原子是催化劑的主要反應(yīng)位點，同時其他具有不同配位結(jié)構(gòu)的單原子過渡金屬形成并有助于催化性能。此外，作者采用生命周期評估（LCA）和投資回收期分析，在考慮環(huán)境影響和工業(yè)生產(chǎn)成本的情況下，對污泥升級回收到SACs進行評估。與傳統(tǒng)的焚燒方式相比，該升級回收方式對人類健康、生態(tài)系統(tǒng)和資源的整體生命周期影響要小得多，并顯示出更大的還原潛力。本創(chuàng)新技術(shù)保證了經(jīng)濟效益，消除了污泥處理的巨大經(jīng)濟負擔(dān)，并為污泥處理繪制了新的軌跡，促進了更可持續(xù)的廢水和廢物管理框架的產(chǎn)生。

相關(guān)工作以《Upcycling waste sewage sludge into superior single-atom Fenton-like catalyst for sustainable water purification》為題在《Nature Water》上發(fā)表。值得注意的是，在2024年7月8日，美國加州大學(xué)河濱分校殷亞東教授在《Nature Water》上發(fā)表題為《Upcycling sludge into high-performance catalysts》的點評文章！殷亞東教授認為：將廢污泥轉(zhuǎn)化為有價值的資源是污泥管理的一個有前途的解決方案，利用污泥中的一系列元素制備單原子催化劑的方法說明了其在水凈化中的潛在有效性。殷亞東教授在2011年Thomson Reuters公布的全球頂尖百名材料學(xué)家（Top 100 Materials Scientists, 2000-2010）名單中名列第2位；在全球頂尖百名化學(xué)家（Top 100 Chemists, 2000-2010）中排名第55位。

圖1.廢污泥的回收利用及其效益

圖文解讀

通過對廢污泥的三步處理，在700 ℃下獲得了具有介孔結(jié)構(gòu)、組分復(fù)雜的非晶態(tài)碳（記為PME-700）。該工藝從1000千克干污泥中產(chǎn)生約540千克SSACs，觀察到C、N、Si、Al和Fe在納米碳中的均勻分布。HAADF-STEM圖像顯示，PME-700中廣泛存在原子分散的Fe，而電子能量損失譜顯示，與包括N、S和P在內(nèi)的客體原子形成了缺陷的非C6環(huán)。

圖2. SSACs（PME-700）的合成與性能

圖3. PME-700的精細結(jié)構(gòu)

圖4. SSACs的關(guān)鍵準(zhǔn)備因素

在2.0 min內(nèi)，苯酚去除率達到99%以上，顯著優(yōu)于Co₃O₄、Fe₃O₄、α-Fe₂O₃和CuO等基準(zhǔn)多相催化劑（去除率<10%）和Co²⁺、Fe²⁺等均相催化劑。PME-700離子的周轉(zhuǎn)頻率（TOF）值為327.52 h^-1，遠高于Co²⁺離子（6.95 h^-1）和Fe²⁺離子（26.99 h^-1）。所制備的SSAC表現(xiàn)出了優(yōu)異的類-Fenton催化性能，在各種操作條件下得到證明，包括pH值、溫度、污染物濃度和反應(yīng)穩(wěn)定性，在長期反應(yīng)中沒有觀察到有毒副產(chǎn)物或金屬浸出。

通過P-M-E協(xié)同法得到活性最高的催化劑，在2 min內(nèi)幾乎完全去除苯酚，而P-E、P-M和單獨使用P的方法對苯酚去除率較低。PME-700上活性Fe位點的TOF值，也明顯高于P-700、PM-700和PE-700。對于P-M-E策略，可通過調(diào)整退火溫度進一步微調(diào)SSAC活性，污泥的最佳熱解溫度為700 ℃。同時，PME-700表現(xiàn)出比PME-500和PME-900更高的TOF。

圖5. SSACs的催化性能和機理

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者深入研究了SSACs的催化性能。Fe-MNSPC-Si被確定為SSAC對PMS吸附和活化的模型，將Fe-N₄摻雜石墨烯（Fe-NC）作為對照組。PMS-催化劑界面上的電荷密度差表明，吸附后PMS-Fe-MNSPC-Si中的電荷轉(zhuǎn)移量大于PMS-Fe-NC。在PMS吸附于Fe-MNSPC-Si和Fe-NC之前，F(xiàn)e的投影態(tài)密度揭示了自旋通道中d軌道電子的不對稱排列，表明自旋極化導(dǎo)致了高催化活性位點。

此外，PMS*-Fe-MNSPC-Si配合物表現(xiàn)出通過途徑I或途徑II氧化苯酚的熱力學(xué)可行性。由于通過途徑I，PMS*-Fe-MNSPC-Si的所有反應(yīng)步驟都是放熱的，因此廢污泥中的其他金屬和非金屬元素通過調(diào)節(jié)單原子Fe中心的化學(xué)和電子結(jié)構(gòu)來精煉Fe-MNSPC-Si，從而進行類-Fenton催化。

圖6. PMS活化和污染物在SSACs上轉(zhuǎn)化的機制

為在不同的污泥樣本中驗證P-M-E升級回收策略，作者分析了來自中國不同污水處理廠的22個額外樣本。從這些樣品中合成的SACs具有一致的組成和單原子結(jié)構(gòu)，反映了它們在水凈化方面具有優(yōu)異的類-Fenton反應(yīng)性，強調(diào)了這種升級回收策略的強大可重復(fù)性和一致性。僅在中國，每年就可以從廢污泥中制造數(shù)百萬噸SACs，突出了這種創(chuàng)新方法的變革潛力。

圖7.由不同來源和性質(zhì)的污泥制備SSACs的特征和性能

圖8.經(jīng)濟和可持續(xù)性分析

文獻信息

1. Upcycling waste sewage sludge into superior single-atom Fenton-like catalyst for sustainable water purification. Nature Water, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-024-00258-x.

2. Upcycling sludge into high-performance catalysts. Nature Water, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-024-00270-1.

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