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第一作者：Jiahao Yang

通訊作者：韓布興，康欣晨

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所

論文速覽

本研究探討了僅通過(guò)改變電解液來(lái)調(diào)節(jié)二氧化碳電還原反應(yīng)（CO₂RR）的選擇性這一非常吸引人的話題。在這項(xiàng)研究中，在不同的水性電解液中，在塊狀金屬電極上進(jìn)行CO₂RR。研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)調(diào)控雙電層（EDL）中的陽(yáng)離子，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)CO₂RR的控制。

具體來(lái)說(shuō)，電解液中的離子液體陽(yáng)離子顯著抑制了析氫反應(yīng)反應(yīng)（HER），同時(shí)根據(jù)堿金屬陽(yáng)離子的不同，可以獲得高法拉第效率的CO或甲酸鹽。

例如，通過(guò)將電解液從0.1 M KBr-0.5 M 1-辛基-3-甲基咪唑溴鹽（OmimBr）更換為0.1 M CsBr-0.5 M OmimBr水溶液，可以在原始銅箔電極上將產(chǎn)物從CO（FE_CO = 97.3%）切換為甲酸鹽（FE_formate = 93.5%）。

原位光譜學(xué)和理論計(jì)算揭示了在外加負(fù)電位下由Omim+組裝產(chǎn)生的有序結(jié)構(gòu)改變了界面水的氫鍵結(jié)構(gòu)，從而抑制了HER。不同陽(yáng)離子在EDL中的選擇性差異歸因于由Omim+引起的氫鍵效應(yīng)，這改變了堿金屬陽(yáng)離子的溶劑化結(jié)構(gòu)，從而影響了不同路徑中間體的穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：在不同電解液中，銅電極上CO₂RR的法拉第效率（FEs）和總電流密度與電位的關(guān)系圖。在0.1 M KBr-0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr電解液中，不同產(chǎn)品的FEs和電流密度隨電位的變化情況。

圖2：在0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr電解液中，不同電位下EDL內(nèi)陽(yáng)離子排列的變化。Bode圖顯示了不同電位下CsBr、OmimBr和CsBr-OmimBr體系的響應(yīng)。

圖3：通過(guò)原位ATR-SEIRAS光譜分析了不同電位下Cu表面界面水的結(jié)構(gòu)。展示了在0.1 M CsBr、0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr電解液中，不同類型界面水的相對(duì)數(shù)量和峰位隨電位的變化。

圖4：進(jìn)一步研究了在不同電解液中Cu電極上CO₂RR的機(jī)制。展示了在0.1 M KBr-0.1 M OmimBr和0.1 M CsBr-0.1 M OmimBr電解液中，不同電位下的原位ATR-SEIRAS光譜，以及DFT計(jì)算得到的CO₂RR至CO或HCOOH的吉布斯自由能變化。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Switching Reaction Pathways of CO₂ Electroreduction by Modulating Cations in the Electrochemical Double Layer

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202410145

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/07/11/77525223f6/

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