第一作者：Yan Song

通訊作者：林元華

通訊單位：清華大學

林元華，博士，院長，2001.8-至今于清華大學材料學院任助研、副研究員、教授。研究領域：1. 面向高端電子用氧化物無機介質材料與器件。2.面向能源轉換的氧化物高溫熱電材料與器件，目前發表SCI收錄論文300余篇，其中在Science、Nat. Mater.、Nat. Energy、Nat.Comunn.、Phys. Rev. Lett., Adv. Mater等期刊上發表100余篇，SCI論文被引用30000余次。

（信息來源：https://www.mse.tsinghua.edu.cn/info/1024/1628.ht）

論文速覽

混合鹵化物鈣鈦礦（ABX₃ 或者 A′₂A_n-1B_nX_3n+1）因其可調節的帶隙、長的載流子擴散長度和溶液可加工性，被認為是一系列功能材料，如光電子和光伏器件的優秀候選材料。然而，它們在潮濕/空氣中的不穩定性、鉛（Pd）的毒性以及苛刻的反應條件或復雜的后處理一直是實際應用的瓶頸。

本研究提出了在典型(CHA)₂PbBr₄二維（2D）混合鈣鈦礦中，A位點、B位點和X位點的同時構型熵設計。結果表明，高熵效應有利于穩定混合鈣鈦礦相，并促進了無需精確控制冷卻速率的簡單結晶過程，以制備規則晶體。此外，高熵2D鈣鈦礦晶體表現出可調節的能帶間隙、寬帶發射和長的載流子壽命。

測試發現，高熵組合物在去離子水中幾乎保持了初始晶體結構18小時，而原始的(CHA)₂PbBr₄晶體大部分已分解，表明其濕度穩定性明顯提高。本工作提供了一種在溫和條件下合成濕度穩定的混合鈣鈦礦的簡便方法，加速了光電子和發光器件的相關制備，并促進了鹵化物鈣鈦礦的最終商業化。

圖文導讀

圖1：(CHA)₂PbBr₄基層狀鈣鈦礦晶體的合成和結構示意圖。

圖2：差示掃描量熱法(DSC)和熱重分析(TGA)測量的(CHA)₂PbBr₄基高熵層狀鈣鈦礦晶體的熱性能。

圖3：(CHA)₂PbBr₄基層狀鈣鈦礦晶體的光學吸收譜、使用Tauc方法計算的光學帶隙、在360納米激發波長下的光致發光(PL)光譜，以及歸一化的PL光譜。

圖4：(CHA)₂PbBr₄基層狀鈣鈦礦晶體的時間分辨光致發光(TRPL)衰減曲線。

圖5：(CHA)₂PbBr₄基層狀鈣鈦礦晶體在0至18小時濕度穩定性測試中的X射線衍射(XRD)分析。

圖6：(CHA)₂PbBr₄基鈣鈦礦的微觀結構和親水性。

文獻信息

標題：High-Entropy Design for 2D Halide Perovskite

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c01882