第一作者：Kai Xu，Jin-Cheng Liu

通訊作者：賈春江，李雋，Feng Ryan Wang

通訊單位：山東大學(xué)，清華大學(xué)，倫敦大學(xué)學(xué)院

賈春江，山東大學(xué)教授，無機(jī)化學(xué)研究所所長(zhǎng)， 國(guó)家優(yōu)青、山東省泰山學(xué)者，研究方向: 催化化學(xué)、材料化學(xué)。

（信息來源：https://www.chem.sdu.edu.cn/info/1229/10232.htm）

李雋，清華大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，教育部長(zhǎng)江學(xué)者特聘教授, 國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者, 美國(guó)科學(xué)促進(jìn)會(huì)(AAAS)會(huì)士。長(zhǎng)期從事理論與計(jì)算化學(xué)、重元素量子化學(xué)和計(jì)算催化化學(xué)等領(lǐng)域的研究工作。

（信息來源：https://www.chem.tsinghua.edu.cn/info/1095/2230.htm）

論文速覽

氧空位（O_v）是存在于金屬氧化物晶格中的陰離子缺陷，以CeO₂、TiO₂和ZnO為例。O_v能夠改變固體的能帶結(jié)構(gòu)，提高半導(dǎo)體性能和催化行為等物理化學(xué)性質(zhì)。

本文報(bào)道了一種新型的O_v，作為完美晶體表面固有的一部分。這種非缺陷O_v源自于三價(jià)稀土氧化物（RE₂O₃）在（111）晶面上的不規(guī)則六角形鋸狀結(jié)構(gòu)。具有這種固有O_v結(jié)構(gòu)、表面Ru活性位點(diǎn)的材料在氨分解反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，其中在Sm₂O₃、Y₂O₃和Gd₂O₃表面負(fù)載的Ru量為~1wt%時(shí)，獲得了極高的H₂生成速率，比文獻(xiàn)中報(bào)道的值高1.5–20倍。固有O_v的發(fā)現(xiàn)為稀土氧化物在異質(zhì)催化和表面化學(xué)中的應(yīng)用提供了巨大潛力。

圖文導(dǎo)讀

圖1：DFT計(jì)算模擬的稀土氧化物（111）表面結(jié)構(gòu)和電靜勢(shì)結(jié)果。

圖2：使用過的Ru/Sm₂O₃的像差校正HAADF-STEM圖像和催化性能測(cè)試。

圖3：催化劑的光譜特性，包括新鮮和使用過的催化劑的XPS結(jié)果，以及使用過的催化劑在130 K時(shí)的CO吸附原位紅外光譜。

圖4：反應(yīng)機(jī)理和活性位點(diǎn)的電子特性的理論結(jié)果。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Catalytic properties of trivalent rare-earth oxides with intrinsic surface oxygen vacancy

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49981-9