第一作者：Cheng-Jie Zhu

通訊作者：王健純

通訊單位：南方科技大學

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氧化還原化學，這是經常遇到的形成新的鍵和立體中心，依賴于氧化還原電位的相容性。盡管取得了一些進展，但在沒有化學計量氧化還原試劑的情況下實現一般的電催化環去消旋過程還是一個艱巨的挑戰。

本研究展示了一種通過電催化循環去消旋化（ECD）的方法，實現了二級（仲）醇的去消旋化。該過程通過銥（Ir）催化的對映體選擇性陽極脫氫和銠（Rh）催化的陰極析氫反應順序進行，利用金屬氫化物催化，克服了強氫化物供體需要其親本金屬復合物具有較低還原電位所帶來的固有還原電位不兼容性的難題。

通過使用可回收的銠催化修飾電極作為陰極，克服了還原電位不兼容性的問題，這是均相銠催化所無法達到的。該方法能夠對具有顯著官能團耐受性的生物活性化合物進行化學選擇性立體化學修飾。表面特征和機理研究展示了化學修飾電極所帶來的獨特優勢。

圖文導讀

圖1：電催化循環去消旋化的概念和挑戰。

圖2：反應開發的過程。

圖3：不同官能團的底物適用性。

圖4：化學修飾電極的可回收性和在生物活性化合物的立體化學編輯中的應用。

文獻信息

標題：Electrocatalytic cyclic deracemization enabled by a chemically modified electrode

期刊：Nature Catalysis

DOI：10.1038/s41929-024-01189-2