第一作者:Li Zeng, Qinghong Yang,Jianxing Wang
通訊作者:雷愛文
通訊單位:武漢大學
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合成電化學新技術是國際純粹與應用化學聯合會(IUPAC)評定的2023年度化學領域十大新興技術之一。因為其具備綠色、安全和低能耗的特性,合成電化學新技術將有望發展成為新質生產力,用于解決當前基于化石能源驅動的現行生產力產生的環境污染、安全生產風險和高能耗問題。這種新興合成技術主要以直流電(DC)作為驅動力,并通過調節電流或者電壓控制化學反應過程。
而直流電(DC)電合成在過去的一個世紀中經歷了優化,在各種工業過程中起著關鍵作用。以極性反轉和周期性波動為特征的交流電(AC)電合成可能有利于多個化學反應,但設備、原理和應用場景仍未得到充分開發。
本論文介紹了一種編程交流(pAC)電合成協議,該協議能夠系統地調整電流、頻率和占空比。代表性pAC波形的應用有助于交叉耦合和雙官能化反應中銅催化的碳氫鍵裂解,而這些反應在直流和化學氧化條件下表現不佳。此外,通過在不同波形應用下觀察催化劑的動態變化,為反應機理提供了見解。
?圖文導讀
圖1:pAC電合成模式。
圖2:使用不同波形的反應優化。
圖3:機理見解和比較。
圖4:pAC促進的C(sp3)-H炔基化。
圖5:pAC促進的Z型雙官能團化。
文獻信息
標題:Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations
期刊:Science
DOI:10.1126/science.ado0875
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