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第一作者：Jiangwei Chang

通訊作者：盧思宇，段鑲鋒

通訊單位：鄭州大學(xué)，美國(guó)加州大學(xué)洛杉磯分校

盧思宇，國(guó)家優(yōu)秀青年基金獲得者，吉林大學(xué)本碩博，鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，鄭州大學(xué)能源化學(xué)研究所副所長(zhǎng)，鄭州大學(xué)首屆青年拔尖人才。近年來以第一作者或通訊作者(含共同第一作者和共同通訊作者)在 Angew. Chem., Adv. Mater., Matter, Nano Today, Adv. Sci.等期刊共發(fā)表學(xué)術(shù)論文100余篇。

段鑲鋒，MRS全美杰出研究生獎(jiǎng)、全美發(fā)明家競(jìng)賽大獎(jiǎng)，美國(guó)“青年科學(xué)家總統(tǒng)獎(jiǎng)”等獲得者，是美國(guó)Nanosys高科技公司聯(lián)合創(chuàng)始人之一。2003年被美國(guó)Technology Review評(píng)為年度世界百位杰出青年發(fā)明家之一；2011年入選湯森路透集團(tuán)發(fā)布的2000-2010年全球頂尖100化學(xué)家名人堂榜單和全球頂尖100材料學(xué)家名人堂榜單。

論文速覽

單原子催化劑(SACs)在每個(gè)金屬位點(diǎn)上表現(xiàn)出優(yōu)異的固有活性，但通常受到低金屬負(fù)載量的限制，這損害了整體催化性能。此外，通常用于合成SACs的熱解策略在高金屬負(fù)載量下易聚集。

本研究報(bào)道了一種通用的合成方法，用于制備超高金屬密度氮-碳（UHDM-N-C）SACs（UHDM-N-C SACs）。該方法通過金屬硫化物介導(dǎo)的原子捕獲過程，實(shí)現(xiàn)了過渡金屬、稀土金屬和貴金屬的17種SACs的金屬負(fù)載量超過20 wt%，其中Cu、Dy和Pt的負(fù)載量分別達(dá)到26.9 wt%、31.2 wt%和33.4 wt%。

通過原位X射線衍射和透射電子顯微鏡以及分子理論模擬，揭示了納米粒子到單原子轉(zhuǎn)變的動(dòng)態(tài)過程，包括金屬硫化物的熱驅(qū)動(dòng)分解以及釋放的金屬原子被捕獲形成熱力學(xué)穩(wěn)定的M-N-C單元。

研究表明，高氮摻雜對(duì)于實(shí)現(xiàn)超高負(fù)載金屬原子至關(guān)重要，金屬硫化物介導(dǎo)的過程對(duì)于避免高負(fù)載下的金屬聚集至關(guān)重要。譬如，電催化析氧反應(yīng)中的金屬負(fù)載依賴性活性在具有增加的Ni含量的SACs上得到證明。

圖文導(dǎo)讀