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成果簡介

將二氧化碳（CO₂）轉化為有價值的化學品是碳利用的一種關鍵策略。雖然串聯CO₂電解已顯示出前景，但它在很大程度上局限于瓦級（W）的研究，需要更大規模的研究來加速商業化?；诖?，圣路易斯華盛頓大學焦鋒教授（Jiao Feng）等人報道了一種用于生產多碳（C₂₊）產品（主要是乙酸鹽和乙烯）的串聯CO₂電解槽，其生產規模為千瓦級（kW）。所定制的1000 cm²電解槽堆棧具有增強的質量傳輸和穩定性電極，通過在氣體擴散層（GDL）上添加氟化乙丙烯（FEP）涂層并在催化劑層中加入炭黑，這些電極得到改進，從而促進了持續的高電流密度運行（>400 mA cm^-2）。

在CO₂電解槽階段，通過在高CO₂轉化率下操作電解槽，可以獲得富CO輸出（未反應的CO₂小于10 vol.%）。隨后，CO電解階段主要產生乙烯和乙酸鹽，后者作為高純度（~99%）液體流被提取，整個串聯系統保持了200多小時的穩定性能。然后，作者構建了一個0.71 kW的CO電解槽堆棧，穩定運行125 h，CO對乙酸鹽和乙烯的碳選擇性大于96%，產生了98 L的1.2 M乙酸鹽。此外，該堆棧可耐受低水平工業相關雜質，如CO₂、N₂、O₂、SO_x和NO_x，突出了其在實際應用中的穩定性，為工業規模上可行的串聯CO₂電解提供了一條途徑。

圖1.兩步CO₂電解槽堆棧生產多碳（C₂₊）產品

相關工作以《Kilowatt-scale tandem CO₂ electrolysis for enhanced acetate and ethylene production》為題在《Nature Chemical Engineering》上發表論文。其中，本文的通訊作者：美國圣路易斯華盛頓大學焦鋒教授；第一作者：美國圣路易斯市華盛頓大學/特拉華大學Bradie S. Crandall。

焦鋒教授在復旦大學和英國圣安德魯斯大學獲得學士和博士學位，在完成勞倫斯伯克利國家實驗室博士后工作后，他于 2010 年加入特拉華大學任教。他在 2021 年晉升為正教授，并擔任催化科學技術中心主任。2023 年 8 月，焦鋒教授加入圣路易斯華盛頓大學，擔任能源、環境與化學工程系Elvera and William R. Stuckenberg 教授，兼任碳管理中心主任。他的研究致力于開發創新的電化學裝置，以應對關鍵的能源存儲和可持續發展挑戰。

圖文解讀

在選擇最佳流型后，通過使用FEP涂層混合炭黑開發了定制的增強GDL，以提高CO₂/CO電解的耐久性。在使用Cu，H₂的CO電解實驗中，在500 mA cm^-2的加速耐久性測試中，法拉第效率（FE）在10 h內從12%提高到30%以上。通過在高CO₂轉化率下運行CO₂電解槽，獲得了小于10 vol%未反應CO₂的共優勢產品流。5 wt.%炭黑的Ag電極在400 mA cm^-2時達到最高47%的CO₂轉化率（額外43% CO₂消耗是由于碳酸鹽/碳酸氫鹽的形成），同時在6 ml min^-1的CO₂進料速率下保持約80%的CO FE。該裝置產生乙烯（~20% FE）和乙酸鹽（~50% FE）作為主要的C₂₊產物，在200 h內保持穩定的性能。液流主要含乙酸鹽，純度約為99%。在200 h的測試中，H₂始終以低于30%的FE產生。

圖2.瓦級CO₂和CO電解槽性能

作者設計了一個串聯CO₂電解系統，由兩個五電池堆組成，總電極面積為1000 cm²。在沒有冷卻的情況下，單個100 cm²電池在300 mA cm^-2時的溫度超過55 ℃。開啟冷卻系統后，溫度在約15 min內降至~3℃。在加入冷卻機制后，500 cm²的CO₂電解槽堆棧在100 A（200 mA cm^-2）的總電流下運行，CO FE超過80%。1000 cm²的CO電解槽堆棧在300 A（300 mA cm^-2）下工作，保持2.26 V的電池電壓，對C₂₊產品（主要是乙酸鹽和乙烯）具有高選擇性。此外，1000 cm²的CO電解槽堆?？梢栽?00 mA cm^-2（300 A總電流）)下連續運行125 h。在120 h的實驗結束時，共產生98 L濃度為1.2 M的乙酸鹽，摩爾純度>96%。

圖3.千瓦級兩步CO₂電解

在CO電解槽堆棧中，作者引入不同濃度的CO₂、空氣、SO₂和NO。在CO₂污染物研究中，在CO進料中摻入不同量的CO₂，CO/CO₂進料中CO₂體積分數的增加使產物分布從乙酸鹽轉向氫氣，在CO₂暴露后，氫氣的法拉第效率從10%增加到30%以上。在CO₂暴露后重新引入純CO流后，乙酸鹽的產量沒有恢復到原來的水平。暴露在高達10 vol%的空氣中對產品分布和電池電壓的影響有限，乙酸鹽、乙烯和氫氣（FE低于15%）是主要產品。在暴露0.1-1 vol%的濃度范圍內SO₂中，氫氣的FE從30%增加到約55%，Cu表面Cu₂S的形成可能使選擇性轉向氫氣。

圖4. CO電解原料氣中雜質含量的影響

圖5.串聯CO₂電解的技術經濟分析

文獻信息

Kilowatt-scale tandem CO₂ electrolysis for enhanced acetate and ethylene production. Nature Chemical Engineering, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44286-024-00076-8.

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