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研究背景

螺旋自旋序是磁感應手性的表達，其功能是將材料中的偶極和磁序耦合在一起。由于螺旋自旋結構在多鐵性材料和自旋電子學中的潛在應用，成為了研究熱點。然而，其動態(tài)磁電耦合的確切性質(zhì)和幅度至今仍未知。這一挑戰(zhàn)阻礙了科學家對二維多鐵性材料中手性磁電關聯(lián)的全面理解。

成果簡介

有鑒于此，得克薩斯大學奧斯汀分校Edoardo Baldini 教授以及馬克斯-普朗克研究院Angel Rubio教授團隊等人攜手在Nature期刊上發(fā)表了題為“Giant chiral magnetoelectric oscillations in a van der Waals multiferroic”的最新論文，團隊展開了對范德華多鐵性材料的深入研究，特別是超薄極限下的手性磁電耦合。

為了應對這一挑戰(zhàn)，研究人員使用了高精度的測量方法，針對剝離的范德華多鐵性材料中的純手性疇進行了動態(tài)磁電耦合測量。他們利用定制的激光脈沖來相干驅動一個電活性磁振子模式，并通過光學二次諧波產(chǎn)生（SHG）和克爾旋轉顯微鏡實時跟蹤由此產(chǎn)生的偶極和自旋螺旋順序的調(diào)制。

這一研究取得了顯著的結果，數(shù)據(jù)展示了在太赫茲頻率下的巨大自然光學活性，其特征在于電極化和磁化分量之間的正交調(diào)制。進一步的第一性原理計算表明，這些手性耦合源于非共線自旋結構和相對論自旋-軌道相互作用之間的協(xié)同作用，顯著增強了晶格介導的效應。

研究亮點

（1）實驗首次在范德華多鐵性材料中的單個手性疇內(nèi)觀察到了巨大的太赫茲磁電振蕩。通過精密測量，研究團隊成功捕捉到了該現(xiàn)象，證明了這種材料在二維極限下具有顯著的動態(tài)磁電耦合特性。

（2）實驗通過使用定制的激光脈沖相干驅動電活性磁振子模式，并利用光學二次諧波產(chǎn)生（SHG）和克爾旋轉顯微鏡實時跟蹤偶極和自旋螺旋順序的調(diào)制，得到了以下主要結果：

研究數(shù)據(jù)展示了在太赫茲頻率下的巨大自然光學活性，特征在于電極化和磁化分量之間的正交調(diào)制。這種活性表現(xiàn)為π/2的相位移，遠遠超過其他已知螺旋磁體的自然光學活性強度。
第一性原理計算表明，這些手性耦合源于非共線自旋結構和相對論自旋-軌道相互作用之間的協(xié)同作用。相對于晶格介導的效應，這種耦合顯著增強了材料的磁電性質(zhì)。
實驗驗證了范德華多鐵性材料在超薄極限下具有獨特的功能潛力，為開發(fā)運行在太赫茲速度的磁電設備鋪平了道路。這些設備在手性自旋電子學和傳感器件中具有重要應用前景。

（3）通過理論模型、密度泛函理論（DFT）和群論計算的綜合分析，研究團隊合理化了實驗發(fā)現(xiàn)，突出了相對論自旋-軌道相互作用在巨大自然光學活性起源中的關鍵作用。

圖文解讀

圖 1：NiI2的晶體結構和電磁子模式。

圖2：靜態(tài)和瞬態(tài)二次諧波產(chǎn)生（SHG）偏振測量。

圖3：電極化和磁化動態(tài)。

圖4：電磁子動態(tài)磁電耦合。

結論展望

本研究揭示了范德華多鐵性材料在二維極限下的新穎功能和潛在應用。通過精確測量單個手性疇的動態(tài)磁電耦合，作者首次展示了在這些材料中存在的巨大自然光學活性，特別是在太赫茲頻率下。這種活性表現(xiàn)為電極化和磁化分量之間的正交調(diào)制，標志著對時間反演對稱性的破缺，以及空間反演對稱性的反對稱性。實驗結果不僅證實了這種獨特效應的存在，還通過光學二次諧波產(chǎn)生（SHG）和Kerr旋轉顯微鏡技術的結合驗證了其在微觀長度尺度下的觀測。

從理論角度來看，本研究通過緊束縛模型、密度泛函理論（DFT）和群論計算的綜合分析，深入解釋了這些發(fā)現(xiàn)的物理機制。特別是，非共線自旋結構與相對論自旋-軌道相互作用的協(xié)同作用被確認為巨大自然光學活性的根源。這些理論結果不僅加深了對材料內(nèi)在性質(zhì)的理解，還為未來設計和開發(fā)基于范德華多鐵性材料的高速磁電設備提供了理論指導。

文獻信息

Gao, F.Y., Peng, X., Cheng, X. et al. Giant chiral magnetoelectric oscillations in a van der Waals multiferroic. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07678-5

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