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追求發現與銅基模型不同的新的高溫超導體，對解釋超導背后的機制具有深遠的意義，也可能實現新的應用。

在此，來自上海市物理科學高級研究院&中國高壓科學技術先進研究中心的曾橋石、中國科學院物理研究所的郭建剛以及復旦大學的趙俊等研究者發現，壓力的施加有效地抑制了三層鎳酸La₄Ni₃O_10?δ單晶的自旋荷序，導致超導性的出現，在69.0 GPa下的最高臨界溫度(T_c)約為30 K。相關論文以題為“Superconductivity in pressurized trilayer La₄Ni₃O_10?δ single crystals”于2024年07月17日發表在Nature上。

銅酸鹽是一類高溫(高T_c)超導材料，其特征是CuO₂層與電荷儲層相互交錯。盡管對各種銅酸鹽進行了深入的研究，但高高溫超導的機制仍不清楚。因此，自近40年前發現銅酸鹽以來，追求不依賴于銅氧化物的高T_c超導體已成為激烈的實驗和理論探索的焦點。這樣做的動機是相信這些材料可能有助于解釋控制高溫超導的神秘機制，同時為新的應用提供機會。

鎳在元素周期表上位于銅的左側，為旨在復制高T_c非常規超導性的材料和化學設計提供了一個游樂場。然而，盡管付出了巨大的努力，在鎳酸鹽中實現超導性仍然是一個艱巨的挑戰。2019年，在T_c = 5 – 20k的無限層鎳酸鹽薄膜中觀察到超導性發生了進展。在這些材料中，Ni¹⁺ (d⁹)在銅酸鹽中形成與Cu²⁺ (d⁹)非常相似的方形平面NiO₂層。

最近，在高壓下，Ruddlesden-Popper雙層鈣鈦礦La₃Ni₂O₇也觀察到超導特征，在14 GPa以上達到約80k的T_c。隨后的研究發現，在液體傳壓介質的促進下，在改善的靜水壓力條件下，阻力為零。

然而，有人認為La₃Ni₂O₇的超導性質可能是絲狀的，超導體積分數很低，需要更深入的研究才能充分了解這類材料的超導性能。與具有d⁹電子構型的無限層鎳酸鹽和銅酸鹽不同，La₃Ni₂O₇具有具有Ni^2.5+ (d^7.5)離子的雙層NiO₂方形結構。

此外，連接相鄰NiO₂層的頂端氧的p軌道與兩個最近的軌道耦合，表明層間耦合可能在La₃Ni₂O₇中也起著至關重要的作用。然而，在銅基和鐵基超導體中，超導性通常源于母相中靜態遠程磁秩序的抑制，與之相反，無限層和雙層La₃Ni₂O₇鎳酸鹽要么表現出缺乏磁秩序，要么暗示存在弱磁性。

這就提出了一個根本性的問題：在鎳酸鹽轉化為高溫超導體的過程中，磁性是否也起著同樣重要的作用?

特別有趣的是，眾所周知，銅酸鹽中的T_c以非單調的方式依賴于CuO₂層數(n)，在大多數情況下，當n = 3時達到最大值。因此，三層銅酸鹽在所有銅酸鹽中具有最高的T_c，在常壓下可達135 K，汞基化合物在高壓下可達164 K。

超導性的這種層依賴性的機制仍然是一個激烈和持續爭論的主題。這就提出了三層鎳酸鹽是否表現出超導性的問題，如果是的話，它如何影響T_c。

理論研究表明，三層La₄Ni₃O₈的Ni^1.33+ (d^8.67)結構與Cu²⁺/Cu³⁺結構非常相似，因此是高T_c超導體的理想候選材料。然而，實驗研究迄今未能觀察到三層La₄Ni₃O₈在環境條件和高壓下的超導性。

與許多具有絕緣性能的鎳酸鹽(包括三層La₄Ni₃O₈)相比，Ruddlesden-Popper三層化合物La₄Ni₃O₁₀作為一種罕見的氧化物化合物脫穎而出，即使在低溫環境壓力下也能保持其金屬特性。

三層鎳酸鹽La₄Ni₃O₁₀表現出靜態不對稱磁序和電荷序。三層La₄Ni₃O₁₀的標稱價態為Ni^2.67+ (d^7.33)，不同于無限大層鎳酸鹽和銅酸鹽中的d⁹態或雙層La₃Ni₂O₇中的d^7.5態。

然而，La₄Ni₃O₁₀的能帶結構顯示出有趣的特征：空穴帶與在空穴摻雜銅酸鹽中觀察到的行為驚人地相似，而能帶卻相當平坦，并表現出與自旋序躍遷相關的20 mev密度波狀間隙開口，這讓人想起在鐵基超導體中觀察到的現象。

這種獨特的特性組合，加上它的三層結構，使La₄Ni₃O₁₀成為探索磁性、層間耦合和潛在超導性之間相互作用的理想平臺。然而，由于缺乏高質量的單晶，La₄Ni₃O₁₀的研究受到了明顯的阻礙，這使得它們必須在高氧壓力氣氛下生長。

在此，研究者報告了La₄Ni₃O_10?δ單晶在環境條件和高壓下的詳細測量，達到70 GPa。采用高壓垂直光學成像浮區爐生長高質量La₄Ni₃O_10?δ單晶。

研究者在環境條件下對La₄Ni₃O_10?δ單晶粉末進行了X射線衍射(XRD)實驗，證實了三層La₄Ni₃O_10?δ純相的存在。此外，研究者還對La₄Ni₃O_10?δ進行了單晶中子衍射和單晶XRD測量。

結合中子衍射和XRD數據，采用最小二乘擬合方法對單晶結構進行精細化分析，確定其成分為La₄Ni₃O_9.96(4)，為微量缺氧成分。此外，精煉后的晶體結構與Z = 2的P2₁/a空間群對齊(圖1e)，與之前的報道一致。

直流磁化率測量證實了在T_c以下存在明顯的抗磁響應，表明存在體積分數超過80%的大塊超導性。在正常狀態下，研究者觀察到一種奇怪的金屬行為，其特征是線性溫度依賴電阻延伸到300 K。

此外，觀察到的層相關超導性暗示了鎳酸鹽特有的獨特層間耦合機制，使它們在這方面有別于銅酸鹽。

研究者的發現為超導的基本機制提供了重要的見解，同時也引入了一個新的材料平臺來探索自旋-電荷順序、平帶結構、層間耦合、奇怪金屬行為和高溫超導之間復雜的相互作用。

圖1 La₄Ni₃O_10-δ的壓力相關晶格結構和相圖。

圖2 常溫下La₄Ni₃O_10?δ單晶的磁化率、電阻率和比熱。

圖3 不同壓力下La₄Ni₃O_10?δ單晶的溫度依賴性電阻和直流電導率。

圖4 磁場對La₄Ni₃O_10?δ超導轉變的影響。

綜上所述，研究者在壓力下發現了三層鎳酸La₄Ni₃O_10?δ單晶的體超導性。研究者的實驗還顯示了正常狀態下奇怪的金屬行為，其特征是電阻高達300 K的線性溫度依賴，這可能與位于費米能級附近的平帶引起的自旋波動增強和強相關性有關。

此外，鎳酸鹽中的層相關T_c與銅酸鹽中觀察到的不同，表明鎳酸鹽特有的層間耦合和電荷轉移機制。需要進一步的研究來充分了解層間耦合在配對中的確切作用，特別是考慮到內外NiO₂層之間載流子濃度和磁性的差異，以及兩層外NiO₂層之間的層間耦合，這些在雙層體系中是不存在的。此外，全面探索軌道和對對稱的作用是全面理解的必要條件。

從本質上講，研究者的發現建立了一個有前途的新材料平臺，邀請人們深入探索自旋荷序，平帶結構，層間耦合，奇怪金屬行為和高T_c超導性之間復雜的相互作用。這一研究途徑在發現新現象和推進研究者對高溫超導體的理解方面具有巨大的潛力。

【參考文獻】

Zhu, Y., Peng, D., Zhang, E. et al. Superconductivity in pressurized trilayer La₄Ni₃O_10?δ single crystals. Nature 631, 531–536 (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07553-3

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-07553-3

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