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成果簡介

由于在工業(yè)相關的析氧反應（OER）條件下具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，稀有且昂貴的氧化銥仍然是聚合物-電解質(zhì)膜電解槽綠色制氫的基石催化劑。然而，使用地球含量豐富的過渡金屬氧化物表現(xiàn)出較差的長期穩(wěn)定性。基于此，中國科學技術大學高敏銳教授（通訊作者）等人報道了一種有效的銥（Ir）-基催化劑替代品，即N-摻雜鈷氧化物（N-摻雜CoO，記為NDCO）。

測試發(fā)現(xiàn)，NDCO催化劑在電流密度為10 mA cm^-2下的過電位為240 mV，在堿性電解質(zhì)中運行1000 h后，活性衰減可以忽略不計。N-摻雜劑的加入不僅引發(fā)了OER機制從傳統(tǒng)的吸附演化機理（AEM）轉(zhuǎn)向晶格氧氧化機理（LOM），而且還實現(xiàn)了氧非鍵合態(tài)（O_NB）作為電子給體，從而防止了結(jié)構的不穩(wěn)定。在實際的陰離子交換膜水電解槽（AEMWE）中，NDCO催化劑在陽極處提供的電流密度為1000 mA cm^-2，電壓為1.78 V，電效率為47.8 kW-hours/kg氫氣。

相關工作以《Nitrogen-Mediated Promotion of Cobalt-Based Oxygen Evolution Catalyst for Practical Anion-Exchange Membrane Electrolysis》為題在《Journal of the American Chemical Society》上發(fā)表論文。值得注意的是，這是高敏銳教授以通訊作者/第一作者身份發(fā)表第12篇JACS！此外，根據(jù)中國科學技術大學官網(wǎng)，高敏銳教授2016年回國加入中國科學技術大學，即為教授，并于2022年獲得國家杰出青年科學基金，僅用六年時間！

圖文解讀

在AEM中，電子通過金屬氧化還原化學從填充的低-Hubbard帶（LHB）轉(zhuǎn)移。將氧帶推向費米能級可以觸發(fā)LOM機制，為此氧氧化還原化學起作用，（M-O）鍵帶提供電子。來自（M-O）的電子會導致M-O鍵序下降，導致催化劑結(jié)構不穩(wěn)定。為同時提高OER穩(wěn)定性，獲得可接近的O_NB狀態(tài)，提供電子而不是OER中的（M-O），這樣M-O鍵的初始鍵序就不會受到干擾。

圖1.剛性帶示意圖和OER機制

作者選擇β-Co(OH)₂六方晶片作為前體，在N₂氣流下通過等離子體增強化學氣相沉積處理，所得樣品具有β-Co(OH)₂的六方片狀形貌，但通過掃SEM成像時表面粗糙度增加。XRD圖顯示β-Co(OH)₂前驅(qū)體相變?yōu)榱⒎紺oO，結(jié)合元素映射結(jié)果表明形成了N-摻雜CoO（記為NDCO）催化劑。

圖2. NDCO的結(jié)構表征

線性掃描伏安法（LSV）顯示，在CoO中加入N后，O₂析出的起始電位降低了172 mV，NDCO在所有催化劑中表現(xiàn)出最低的OER起始電位，表明其具有更高的內(nèi)在OER活性。在10 mA cm^-2時，NDCO需要240 mV的過電位，而CoN的過電位為329 mV，CoO的過電位為412 mV，IrO₂的過電位為352 mV。同時，NDCO的Tafel斜率最小，為75 mV dec^-1。

在300 mV過電位下，NDCO催化析出O₂的周轉(zhuǎn)頻率（TOF）為2634 h^-1，而CoO為215 h^-1，CoN為881 h^-1。此外，NDCO在10 mA cm^-2下的電位損失可以忽略不計，在100 mA cm^-2下循環(huán)10000次后，電位損失僅為~ 10 mV。經(jīng)過1000 h的老化后，NDCO基本保持了初始電極電位，降解幅度很小，平均速率為0.03 mV h^-1。

圖3. NDCO的OER性能

圖4. NDCO氧氧化還原中心的鑒定

在膜電極組件（MEA）的陽極中，加入NDCO催化劑（3 mg_NDCO cm^-2），并在1 M KOH為進料的AEMWE中測試其性能。電流-電壓（I–V）極化曲線顯示，商用IrO₂（3 mg_IrO2 cm^-2）陽極需要2.08 V才能達到1 Acm^-2的電流密度。使用NDCO陽極的電解槽在電壓僅為1.78 V時可以達到該電流密度，在2.06 V時可達到2 A cm^-2的電流密度。在60 °C下連續(xù)測試300 h，電壓沒有明顯升高。基于NDCO的AEMWE通過在1 A cm^-2的電解槽中運行1.75 h，總共產(chǎn)生2.925 L的H₂，對應的法拉第效率（FE）為99.95%。通過這些測量，推斷出系統(tǒng)能耗約為47.8 kWh/kg H₂，達到了EERE在DOE提出的47.9 kWh/kg H₂的目標。

圖5. AEMWE性能

文獻信息

Nitrogen-Mediated Promotion of Cobalt-Based Oxygen Evolution Catalyst for Practical Anion-Exchange Membrane Electrolysis. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c05983.

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高敏銳，第12篇JACS！

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