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?太原理工/天大AFM: 調制Cu單原子微環境結構-活性關系，有效促進1O2產生

難降解有機污染物在環境水體中的廣泛存在，對生態系統和人類健康產生了不利影響。活性氧物種(ROS)，包括單線態氧(¹O₂)、超氧自由基(?O₂^?)、羥基自由基(?OH)和過氧化氫(H₂O₂)等，由于其對難降解有機污染物有很強的降解作用而引起了廣泛的關注。產生活性氧物種的高級氧化工藝(AOPs)已廣泛應用于傳統的廢水處理廠。非自由基¹O₂具有氧化能力輕、壽命長、pH相容性好、耐水性強等優點，已成為降解難降解有機污染物的首要選擇。

目前，AOPs產生¹O₂的常用技術主要包括H₂O₂的活化和過氧硫酸鹽的活化。然而，外源性過氧化物的引入不僅增加了運輸和儲存成本，而且還產生了不必要的自由基。因此，開發高性能的光催化劑用于從基態O₂直接選擇性合成¹O₂可能是一種潛在的替代策略。

近日，太原理工大學吳旭、鄧楊和天津大學張振等在網狀超分子COF結構的基礎上，成功地制備了具有不同配位環境的N_x-Cu-O_4-x(x=1-4)催化劑，用于直接光催化O₂生產¹O₂。

實驗結果和理論計算表明，O原子具有良好的親電性，使得最佳的N₃-Cu-O₁@COF單原子樣品的電荷轉移能力增強，以及d帶中心接近費米能級。同時，O₂在N₃-Cu-O₁活性中心上的“端接”型吸附構型能促進Cu-O鍵的斷裂，而不是O-O鍵的斷裂。因此，N₃-Cu-O₁@COF光催化劑對關鍵*OOH中間體具有最佳的生成和解吸能，促進O₂選擇性形成¹O₂。

以四環素為模型污染物，N₃-Cu-O₁@COF光催化劑在光照下80分鐘內的光催化降解效率達到91.49%，光降解速率常數約為?0.03241 min¹，分別是N₁-Cu-O₃@COF(0.01594 min¹)、N₂-Cu-O₂@COF(0.01301 min¹)和N₄-Cu@COF(0.02367 min¹)的2.0倍、2.5倍和1.4倍。同時，N₃-Cu-O₁@COF催化劑即使經過連續5次降解實驗后仍顯示出良好的降解活性，這意味著它在處理抗生素微污染物方面具有良好的再循環性。

總的來說，該項工作所提出的配位工程為實現催化性能的可控調控、了解催化劑的結構-效能聯系以及開發更先進的催化劑鋪平了道路。

Elucidating the microenvironment structure-activity relationship of Cu single-site catalysts via unsaturated N,O-coordination for singlet oxygen production. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202407147

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