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?三校聯合！悉尼科技大學/北交大/鄭大，ACS Nano！混合分子篩界面層實現無枝晶鋅負極

隨著個人和工業應用中的能源需求不斷增長，人們開始尋求高效、經濟的可持續能源存儲技術。在眾多備選中，水性鋅離子電池因其高安全性、經濟性、環境友好性和良好的功率密度而受到關注。但是，鋅金屬負極存在嚴重的鋅枝晶生長和不良的副反應問題，限制了其實際應用。

在此，悉尼科技大學汪國秀，北京交通大學何婷婷、鄭州大學郜貝貝、金陽等人提出了一種混合分子篩為基礎的界面層(表示為Z₇M₃)，具有分級多孔結構的鋅金屬負極，其中包含70 vol %的微孔ZSM-5分子篩和30 vol %的介孔MCM-41分子篩。分子動力學模擬顯示MCM-41的介孔(~2.5 nm)可以限制自由水分子的無序擴散，增加界面層對水性電解質的潤濕性。

此外，ZSM-5的微孔(~0.56 nm)可以通過減少成鍵水分子來優化Zn²⁺的溶劑化結構，同時降低溶劑化水分子對Zn²⁺的約束力，從而促進Zn²⁺在Z₇M₃中的滲透和擴散動力學。在鋅沉積過程中，混合分子篩的協同作用使鋅電極表面的Zn²⁺濃度保持恒定，從而形成無枝晶的鋅負極。

圖1. Zn²⁺在不同鋅金屬負極上的沉積行為示意圖

總之，該工作證明了基于雜化分子篩的界面層(Z₇M₃)可顯著提高Zn金屬負極在水性ZnSO₄電解質中的界面穩定性。結合MD模擬計算和實驗結果，作者證明了MCM-41在Z₇M₃界面層中的介孔在抑制自由水分子無序擴散和增加對水性電解質的潤濕性方面發揮了重要的物理約束作用。此外，ZSM-5在Z₇M₃界面層中的微孔通過減少離子溶劑化鞘中的結合水表現出明顯的脫溶作用。

基于此，在Z₇M₃@Zn負極上形成了一個缺乏水的界面，有助于沿(002)晶面均勻沉積鋅，抑制副反應。Z7M3@Zn電極對稱和全電池顯示出顯著改善的循環性能。因此，該工作結合了微孔分子篩和介孔分子篩的優點，合成了用于高級鋅金屬負極的多功能分層多孔界面層，可在其他水系金屬電池中找到更廣泛的應用。

圖2. 電池性能

Hybrid Molecular Sieve-Based Interfacial Layer with Physical Confinement and?Desolvation Effect for Dendrite-free Zinc Metal Anodes, ACS Nano 2024 DOI:?10.1021/acsnano.4c04632

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