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?廈大EES：優(yōu)化界面濃度和電場(chǎng)以增強(qiáng)鋰金屬負(fù)極的鋰沉積行為

傳統(tǒng)的SEI工程主要集中于調(diào)節(jié)Li⁺通量和抑制電解液與鋰負(fù)極之間的副反應(yīng)。然而，通常忽略了電解液/電極界面處復(fù)雜的多物理場(chǎng)。在鋰沉積過程中，狹窄界面處的多物理場(chǎng)，包括濃度場(chǎng)、電場(chǎng)、溫度場(chǎng)和應(yīng)力場(chǎng)，會(huì)發(fā)生劇烈波動(dòng)，顯著影響鋰的沉積行為。因此，解決這些復(fù)雜多物理場(chǎng)的動(dòng)態(tài)變化及其對(duì)鋰沉積過程的影響，對(duì)于進(jìn)一步理解鋰沉積行為至關(guān)重要。

在此，廈門大學(xué)趙金保團(tuán)隊(duì)通過定量原位拉曼光譜技術(shù)和有限元分析，深入探討了鋰金屬負(fù)極在電解液/電極界面的濃度場(chǎng)和電場(chǎng)波動(dòng)，揭示了陰離子耗竭層形成和空間電荷層發(fā)展的過程。此外，作者首次直接觀測(cè)到陰離子耗竭層的形成，并定量描述了其演變過程，明確了影響空間電荷層生成的核心因素。在此基礎(chǔ)上，作者提出了一種新型高陰離子濃度界面（HACI），通過陰離子固定策略有效抑制了陰離子耗竭和空間電荷效應(yīng)，促進(jìn)了鋰的均勻沉積。

圖1. HACI對(duì)鋰沉積行為和界面電場(chǎng)的調(diào)控效果

總之，該工作通過定量原位拉曼光譜技術(shù)揭示了鋰沉積過程中電解液/電極界面處的多物理場(chǎng)復(fù)雜性，特別是陰離子耗竭層的形成和空間電荷層的發(fā)展。研究表明，通過提高陽離子傳輸數(shù)可以有效減輕空間電荷層的形成。

基于此，作者提出了一種高陰離子濃度界面（HACI）策略，通過陰離子固定化在電解液/電極界面維持高濃度的陰離子環(huán)境，從而有效抑制陰離子耗竭和空間電荷層的形成，促進(jìn)了鋰的均勻沉積。HACI改性的鋰電極在對(duì)稱電池測(cè)試中展現(xiàn)了超過1200小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)性能，且在全電池測(cè)試中也顯示出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和放電容量保持率。因此，該項(xiàng)工作為優(yōu)化鋰金屬負(fù)極的沉積行為提供了新的視角，并為設(shè)計(jì)高能量密度和長(zhǎng)壽命的鋰金屬電池系統(tǒng)提供了重要的指導(dǎo)。

圖2. 電池性能

Optimizing interface concentration and electric fields for enhanced lithium deposition?behavior in lithium metal anodes, Energy & Environmental Science 2024 DOI:?10.1039/d4ee01816h

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