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【純計算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過程中PbO2能產生臭氧？

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【純計算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過程中PbO2能產生臭氧？
通訊作者：程麗華，李昊
通訊單位：浙江大學，日本東北大學
論文速覽
臭氧（O3）以其強大的氧化能力和殺菌性能而聞名，被認為是一種有效的氧化劑和消毒劑。臭氧水處理技術因其環境友好、效率高而受到越來越多的關注。水電解電化學臭氧生產（EOP）因其在水電解陽極上形成O3時的高電流效率和高O3濃度而備受青睞。這種反應原則上只需要綠色的電力和水就可以產生O3。
到目前為止，金紅石型PbO2是在可靠電化學電位下表現出最佳EOP性能的陽極電催化材料之一。然而，PbO2催化臭氧產生的反應機理很少被研究，也沒有得到很好的理解，部分原因是忽視了在操作條件下PbO2的電化學驅動表面狀態（即真實的表面覆蓋率和表面結構）的分析。在此，我們使用密度泛函理論（DFT）計算、活性分析和催化火山模型從電化學表面態分析開始，揭示PbO2 EOP活性的起源。
圖文導讀

【純計算】日本東北大李昊/浙大程麗華ChemSusChem：為什么電解水過程中PbO2能產生臭氧？

圖1：PbO2的體相Pourbaix圖，作為pH值和電勢與標準氫電極（SHE）的函數。能量數據是從Materials Project數據庫中提取的。
表1：PbO2的計算表面能
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圖2: 可逆氫電極（RHE）標度（T=298 K）下（a）PbO2（110）、（b）PbO2（101）和（c）PbO2（111）的表面Pourbaix圖。

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圖3: PbO2原始表面和含有氧空位（OV）表面在零電勢（U=0 V）以及理論平衡電勢（U=1.23 V）在pH=0和T=298 K條件下的OER自由能圖：（a）（110）；（b）（101）；（c）（111）；（d）PbO2（110）、（101）和（111）含有OV表面的OER火山模型繪制。

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圖4: PbO2（101）含OV表面在U=0、1.23、1.51和2.17 VRHE，T=298 K時的自由能圖。插圖顯示了O3*形成的動力學步驟。藍色、粉色和紅色球體分別代表Pb、晶格O和反應性O。

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圖5: 用PbO2（101）含有OV表面及過渡金屬摻雜的表面繪制導出的EOP火山活動模型。
總結展望
通過DFT計算、活性分析和催化火山模型的電化學表面態分析開始，揭示了PbO2 EOP性能的起源。發現在實驗EOP電位（即2.2 VRHE左右的電位）下，氧空位（OV）可以在PbO2表面上很容易地產生。隨后的動力學和熱力學分析表明，PbO2表面上的這些OV位點通過一種O*-O2*耦合機制對EOP具有很高的活性。特別地，具有”原位”生成OV的金紅石PbO2（101）表面表現出優異的EOP活性，優于（111）和（110）表面。
最后，通過催化火山模型，我們發現PbO2接近反應的理論最佳值，表明金紅石型PbO2具有優異的EOP性能。所有這些分析通常與實驗觀察結果一致。這項研究提供了第一個火山模型來解釋為什么金紅石型PbO2是EOP的最佳金屬氧化物材料之一，并為這種很少研究但工業上有前景的反應提供了新的設計指南。
文獻信息
Origin of the Activity of Electrochemical Ozone Production over Rutile PbO2 Surfaces.
期刊: ChemSusChem (IF: 7.5)

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