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氧還原反應（ORR）是燃料電池重要的陰極反應。迄今為止，鉑（Pt）基材料已被認為是ORR的有效催化劑。然而，Pt高昂的成本嚴重限制了燃料電池批量生產。近年來，在碳基過渡金屬原子的單原子催化劑取得了重大進展，金屬-氮-碳結構（M-N_x/C）是最典型的單原子催化劑。然而，如何調控金屬位點的電子結構是單原子催化劑的進一步發展的重要方向。

一方面，在碳納米管等高度石墨化的碳襯底上錨定高密度單原子位點，可以大大提高高密度單原子位點的抗腐蝕能力和穩定性。另一方面，近年來的深入研究揭示了納米粒子和單原子間能夠相互協同而產生更高的催化活性。然而，由于非貴金屬納米顆粒在酸性電解質中的存在腐蝕問題，非貴金屬納米顆粒+單原子復合結構很少被用于酸性條件下氧還原反應的研究。將非貴金屬納米顆粒限域在碳納米管的空腔中能夠有效防止非貴金屬納米顆粒被電解質腐蝕。因此，將非貴金屬納米顆粒限域在碳納米管內并在碳納米管上負載單原子位點，能夠解決非貴金屬納米顆粒的穩定性，并實現納米顆粒與單原子位點的有效協同。

有鑒于此，深圳大學石墨烯及其復合材料研究中心團隊領銜通過巧妙利用金屬-有機框架熱解的策略成功制備了鐵納米顆粒@碳納米管負載的錳、鐵雙單原子位點催化劑（Mn and Fe single atomic sites anchored on core-shell structure of nanopaticles@carbon nanotubes, MnFe SASs/NPs@CNTs），該催化劑具有獨特的竹節狀結構，鐵納米顆粒被限域在碳納米管的空腔中免受酸性電解質腐蝕，碳納米管壁上錨定了Mn、Fe單原子位點。上述結構兼具優異的導電性、催化活性和穩定性。作者利用原位同步輻射以及密度泛函計算確認錨定在碳納米管壁上的Mn單原子位點與限域在碳納米管空腔內的鐵顆粒存在電子相互作用，導致Mn單原子位點的電子軌道占據態去簡并而引發姜-泰勒畸變，激活了惰性的Mn單原子位點。

上述成果以 “Electron Donor–Acceptor Activated Single Atomic Sites for Boosting Oxygen Reduction Reaction” 為題發表在國際頂級期刊Advanced Functional Materials上，共同第一作者為葉盛華博士以及張丹彤博士，通訊作者為鄭黎榮研究員、薛冬峰教授、顏學慶教授、張黔玲教授以及劉劍洪教授。

本文要點

要點1：利用金屬-有機框架熱解的策略合成了MnFe SASs/NPs@CNTs結構，并證明了碳納米管壁上MnN₄和FeN₄單原子位點，且通過實驗證明Fe是碳納米管形成的關鍵因素；

要點2：MnFe SASs/NPs@CNTs結構具有類鉑催化活性，其氧還原半波電位、極限擴散電流、動力學電流和質量比活性以及抗毒化能力均優于商業Pt/C；

要點3：原位和非原位同步輻射X射線吸收譜均證明，碳納米管壁上Mn單原子與限域在碳納米管空腔內的鐵納米顆粒存在電子授受作用，即鐵納米顆粒的電子能夠溢出并穿越碳納米管壁注入到Mn單原子的電子軌道上；

要點4：Mn單原子位點接受電子并填充于反鍵軌道，造成鍵級下降和前線軌道電子去簡并而引起姜-泰勒畸變，導致氧還原過程形成的吸附態*O結構不穩定，降低了*O→*OH轉變的能壘，從而激活了催化惰性的Mn單原子位點，有效提升了催化劑的氧還原催化性能。

文章標題：Electron Donor–Acceptor Activated Single Atomic Sites for Boosting Oxygen Reduction Reaction, Adv. Funct. Mater. 2024, 2405884

原文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202405884

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AFM！電子效應誘導姜-泰勒畸變激活單原子氧還原活性

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