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?天大/鄭大ACS Energy Letters：“法拉第籠”誘導(dǎo)陰離子實(shí)現(xiàn)工業(yè)兼容微米硅負(fù)極

陰離子衍生的富含無機(jī)物的固體電解質(zhì)間相（SEI）為負(fù)極提供了有效保護(hù)；然而，由于游離陰離子在電場作用下發(fā)生電遷移離開負(fù)極，因此在商用電解質(zhì)中幾乎不會(huì)形成SEI。其中，高濃度電解質(zhì)能夠解決這一問題，但在經(jīng)濟(jì)上并不可行。

在此，天津大學(xué)楊全紅、吳士超，鄭州大學(xué)田蕓等人基于法拉第籠的啟發(fā)提出了一個(gè)由聚合物基體和弱解離的氟硼酸鈣（Ca(BF₄)₂）鹽組成的表面“法拉第籠”。其中，多價(jià)的Ca²⁺陽離子通過交聯(lián)聚合物基體固定，并通過靜電相互作用吸附BF₄^–陰離子，從而在硅負(fù)極上產(chǎn)生一個(gè)陰離子限制界面（Si@ACI），以克服陰離子的電遷移行為。

當(dāng)溶劑化的Li⁺接近“法拉第籠”時(shí)，限制的BF₄^–陰離子參與到第一Li⁺溶劑化鞘中，而弱解離的鹽解離以平衡內(nèi)電場，并有效抵消施加的電場。因此，該策略形成了一個(gè)富含無機(jī)物的彈性SEI層以減輕電解液的持續(xù)消耗，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的電池性能。

圖1. 作用機(jī)制及結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作提出了一種工業(yè)兼容的表面 “法拉第籠”策略，其中弱解離氟化鹽 (Ca(BF4)₂)中解離的Ca²⁺ 陽離子不僅能通過 Ca²⁺ —COO- 配位復(fù)合物交聯(lián)聚合物基體，還能通過靜電作用將 BF₄^– 陰離子限制在負(fù)極/電解質(zhì)界面中。

因此，Si@ACI 負(fù)極在 5 A g^-1 條件下顯示出 923 mAh g^-1的良好倍率性能；在 0.6 A g^-1 條件下循環(huán) 250 次后顯示出超過 1000 mAh g^-1 的優(yōu)異可逆容量。因此，該工作為促進(jìn)下一代電池的發(fā)展提供了新思路。

圖2. 電池性能

“Faraday Cage” Induced Anion-Confined Interface Enables Industrially Compatible Microsized Silicon Anodes, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c01517

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