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成果簡介

與鈷（Co）配方相比，富Ni層狀過渡金屬氧化物具有容量大、成本低、環境可持續性強等優點，是鋰離子電池（LIBs）正極的主要候選材料。然而，在循環過程中，Ni的富集伴隨著較大的體積變化以及氧穩定性的降低，兩者都可能導致性能下降。基于此，北京大學夏定國教授（通訊作者）團隊報道了一種超高-Ni正極，LiNi_0.94Co_0.05Te_0.01O₂（NC95T），它通過引入高價碲陽離子（Te⁶⁺）來解決所有這些關鍵問題。所制備的材料顯示出高達239 mAh/g的初始容量，并且在200次循環后的容量保持率為94.5%。

此外，所得到的Ah-級鋰金屬電池（LMBs）具有硅碳負極，單體能量密度達到404 Wh/Kg，循環300次后能量密度保持率為91.2%。先進的表征和理論計算表明，碲的引入有助于設計微觀結構的顆粒形態，以更好地適應晶格應變，并實現層內Te-Ni-Ni-Te有序的上層結構，從而有效地調節配體的能級結構并抑制晶格氧損失。本工作不僅將鎳基LIBs的能量密度提高到400 Wh kg^-1，而且為正極材料的結構設計提供了新的機會，而無需在性能和可持續性之間進行權衡。

相關工作以《Ultrahigh-nickel layered cathode with cycling stability for sustainable lithium-ion batteries》為題在《Nature Sustainability》上發表論文，第一作者為楊同歡、張琨。夏定國教授，北京大學工學院能源與資源工程系&材料科學與工程系教授，教育部長江學者特聘教授（2011—2015），先進電池材料理論與技術北京市重點實驗室主任，從事材料學的教學及科學研究工作。

圖文解讀

結果表明，NC95T中存在有序分布，與Li₂MnO₃中LiM₆的有序結構相似，不同于原始LiNi_0.95Co_0.05O₂（NC95）的有序結構。利用密度泛函理論（DFT）計算，有序排列的Te陽離子比隨機分布的模型表現出更低的總能量，表明Te-Ni-Ni-Te上層結構的形成在熱力學上更有利。

圖1.光子-聲子驅動級聯催化甲烷氧化制備甲醛

NC95T在0.1 C下的高容量為239 mAh/g，略高于NC95，在0.5 C下200次循環后的容量保持率為94.5%，而NC95為59.2%。經過200次循環后，NC95表現出0.2568 V的電壓衰減，同時平均電壓極化比初始周期高4倍，而NC95T的電壓衰減可以忽略不計，平均電壓極化僅為0.1585 V。經過高碳率循環后，NC95T樣品表現出良好的容量恢復，而NC95樣品表現出明顯的容量下降。即使在55 ℃的高溫下，NC95T也表現出優異的循環穩定性，明顯高于NC95的33%。

圖2.電化學性能

在4.2 V之前，NC95中的Ni K-邊緣向高能側移動，隨后在充電至4.6 V時，由于氧氣釋放，Ni K-邊緣向低能側移動。當充電至4.6 V時，NC95T中Ni的K-邊緣單調地向高能側移動。NC95T徑向分布函數的峰值強度變化呈現單調變化趨勢，說明NC95T在整個充電過程中局部結構保持有序。在O K-邊緣XAFS的總電子產率模式下，528.9 eV（t_2g）和532 eV（e_g）處的吸收峰對應于O 1s軌道到與O 2p軌道混合的空TM d軌道的躍遷，提供了氧原子表面氧空穴態和有效電荷分布的重要信息。

圖3.結構穩定機制

圖4.充/放電過程中電子結構的演變

氧-電子結構的變化，特別是在完全衰減態下，有序的Ni-Te結構中出現了氧費米能級附近的局域O 2p態，防止了晶格氧失去電子的明顯趨勢。氧空位形成能表明，晶格氧在有序Ni-Te結構中具有突出的穩定性。與原始結構相比，有序結構的p帶中心（Li₁）較低，主要是由于TM層的電子結構被調制所致。在Li去除過程中，電荷補償主要由Ni³⁺e_g軌道完成，因此氧的p帶中心沒有明顯的變化。局部結構演化表明，在充/放電循環過程中Te價態的不變性和局部配位環境的可逆性。結果表明，通過有序結構調節TM層和配體的電子結構，緩解了高電位晶格應變和延遲氧反應電位的策略，顯著提高了超高Ni材料中晶格氧的穩定性。

圖5.氧的穩定性

文獻信息

Ultrahigh-nickel layered cathode with cycling stability for sustainable lithium-ion batteries. Nature Sustainability, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41893-024-01402-x.

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