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北京大學郭少軍團隊，最新JACS！

第一作者：Heng Luo

通訊作者：郭少軍，呂帆

通訊單位：北京大學

郭少軍，北京大學博雅特聘教授、國家杰出青年基金獲得者、國家重點研發計劃首席科學家、英國皇家化學會會士；吉林大學學士、中科院應化所博士、布朗大學博士后、美國阿拉莫斯國家實驗室奧本海默杰出學者。長期致力于將國家重大需求與基礎研究相結合，重點研究燃料電池、氫能與儲能電池。

（信息來源：https://faculty.pku.edu.cn/guoshaojun/zh_CN/index.htm）

論文速覽

本文提出了一種新型的電催化劑設計策略，通過在原子層厚度的IrO_x（x ≤ 2）層上實現配位效應，顯著提升了銥（Ir）基材料在析氧反應（OER）電催化中的活性。這種IrO_x層在陽極偏壓下原位形成，當限制在原子厚度時，不僅具有有利的配位效應，而且由于較低的氧配位數，最大化了活性銥位點。然而，由于對表面重構動態了解有限，實驗上獲得原子層級的IrO_x仍然具有挑戰性。

本研究通過使用IrVMn金屬間化合物納米顆粒誘導原位形成超薄IrO_x層（O-IrVMn/IrO_x），以實現配位效應，從而獲得卓越的OER電催化性能。理論計算預測，有序原子排列產生的強烈電子相互作用可以有效阻礙過渡金屬的過度流失，最小化氧配位的空位。

實驗結果表明，O-IrVMn/IrO_x在10 mA cm^-2的電流密度下僅需要279 mV的過電位，并在1.53 V下展現出2.3 A mg^?1的高質量活性，超過了大多數報道的Ir基催化劑。

此外，O-IrVMn/IrO_x在電化學氧化下僅顯示出0.05 at. %的Ir溶解，遠低于無序的D-IrVMn/IrO_x（0.20 at. %）。密度泛函理論（DFT）計算揭示了加強的配位效應優化了OER過程中涉及的多個中間體的吸附能，并穩定了形成的催化IrO_x層。

圖文導讀

圖1：原子遷移模型圖，O-IrVMn和D-IrVMn的能量圖。

圖2：Ir L₃-edge X射線吸收近邊結構（XANES）光譜，白線位置與d帶空穴計數的關系，線性組合擬合（LCF）結果以及小波變換（WT）圖譜。

圖3：O-IrVMn/IrO_x、O-Ir₃VMn/IrO_x、D-IrVMn/IrO_x、Ir/C和IrO₂在0.1 M HClO₄中的OER極化曲線和Tafel斜率。

圖4：O-IrVMn/IrO_x和D-IrVMn/IrO_x在原始狀態下以及經過3000次加速耐久測試（ADTs）后的OER極化曲線。

圖5：OER在不同模型上的反應路徑，包括O-IrVMn/IrO₂、D-IrVMn/IrO₂和Ir/IrO₂，自由能圖，Ir空位的形成能，以及在不同氧化電位下O-IrVMn/IrO_x、D-IrVMn/IrO_x和Ir箔的傅里葉變換Ir L₃-edge EXAFS的R空間圖。

總結展望

本研究成功開發了一種新型的Ir基電催化劑O-IrVMn/IrO_x，通過在原子厚度的IrO_x層上實現配位效應，顯著提升了OER的電催化性能。通過有序原子排列和強化的電子相互作用，實現了對過渡金屬流失的有效控制，從而獲得了超薄的IrO_x層。

這種設計不僅優化了OER中間體的吸附能，提高了反應動力學，還通過加強配位效應顯著提升了催化劑的穩定性。本工作不僅為Ir基催化劑的設計提供了新的策略，也為開發具有高活性和穩定性的電催化劑開辟了新的道路。

文獻信息

標題：Atomic-Layer IrO_x Enabling Ligand Effect Boosts Water Oxidation Electrocatalysis

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c05165

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