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四單位聯合！ACS Energy Letters：配位陰離子富集電解質用于貧電解質鋰-硫電池

在常用液態電解質中形成的鋰-固態電解質相（SEI）和硫化聚丙烯腈（SPAN）正極-電解質相（CEI）無法適應鋰負極和 SPAN 正極的巨大體積變化，導致在高負載質量和貧電解質條件下電解質和鋰消耗嚴重，電池容量衰減較快。

在此，馬里蘭大學王春生，美國邁阿密大學駱超，美國布魯克海文國家實驗室胡恩源，美國橡樹嶺國家實驗室Cheng Lei等人通過在局部高濃度電解質（LHCE）中添加離子液體（Py13TFSI），形成富含 LiF 的 SEI 和 LiF-LixNyOz 共富集 CEI，從而形成配位離子富集的溶劑化結構。

其中，富含 LiF 的中間相在鋰和 SPAN 發生較大體積變化時產生的應力/應變較小。因此，在貧電解質條件下（E/S 比為 5 mL gSPAN^-1），鋰（50 μm）||SPAN（6 mg cm^-2）軟包電池的循環壽命穩定在 120 次，容量保持率為 79.2%。

圖1. 電解質溶劑化結構

總之，該工作開發了一種帶有離子液體添加劑的LHCE以生成富含配位陰離子的溶劑化結構。該電解液可在鋰金屬負極上原位形成富含 LiF 的 SEI 層，并在 SPAN 正極上形成 LiF/LixNyOz 共富集的 CEI 層。基于此，該電解液使鋰金屬負極在 900 小時內具有較高的平均CE(99.4%)。

此外，基于50 μm 薄鋰及高負載 SPAN（6 mg cm^-2）軟包電池在貧電解質條件下顯示出優異的電池性能。因此，該項工作為實現低成本、長壽命和高能量 LSB 的商業化提供了可靠的電解液設計方法。

圖2. 電池性能

A Coordinated-Anion-Enriched Electrolyte for Lean-Electrolyte Li–S Batteries,?ACS Energy Letters?2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00859

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