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大多數(shù)最先進的熱電材料是無機半導體。由于定向共價鍵，它們通常在室溫下表現(xiàn)出有限的塑性，例如，拉伸應變小于5%。

在此，來自吉林大學的付鈺豪、中國科學院物理研究所王玉梅以及哈爾濱工業(yè)大學深圳校區(qū)的毛俊&張倩等研究者發(fā)現(xiàn)單晶Mg₃Bi₂在沿(0001)平面(即ab平面)施加張力時顯示出高達100%的室溫拉伸應變。相關論文以題為“Plasticity in single-crystalline Mg₃Bi₂thermoelectric material”于2024年07月10日發(fā)表在Nature上。

金屬通常具有延展性和延展性，這得益于離域電子和金屬陽離子之間的強靜電力形成的金屬鍵。相反，由于定向共價鍵或離子鍵，半導體是脆性的，當原子滑動時，會出現(xiàn)排斥相互作用。傳統(tǒng)的熱電材料是無機半導體，其可變形性有限。

近年來，一些具有塑性變形能力的無機半導體材料被報道，如Ag₂S合金、ZnS、InSe和幾種范德華材料。柔性熱電器件主要用于人體熱收集和個性化溫度調(diào)節(jié)等應用，因此在環(huán)境溫度下具有高熱電性能的材料是非常需要的。

不幸的是，室溫熱電材料是有限的，更不用說對塑性變形的額外要求了。在這里，研究者發(fā)現(xiàn)Mg₃Bi₂單晶在室溫下是塑性的，并且它們也顯示出有希望的熱電性能，優(yōu)于最先進的韌性半導體。

Mg₃Bi₂結(jié)晶為典型的抗α-La₂O₃結(jié)構(gòu)類型()，如圖1a所示。為了表征Mg₃Bi₂基材料的塑性變形能力，制備了單晶(S)和多晶(P)樣品。多晶Mg₃Bi₂和單晶Mg₃Bi₂都可以實現(xiàn)50%以上的大壓縮應變(圖1b,h)。

相比之下，Bi_0.5Sb_1.5Te₃、Bi₂Te_2.7Se_0.3、GeTe和ZrNiSn等熱電材料的最大壓縮應變小于5%(圖1b)。當Mg₃Bi₂在六角形晶格中結(jié)晶時(圖1a)， Mg₃Bi₂與幾種六角形密排(hcp)金屬以及其他延性半導體之間的拉伸應力-應變曲線進行了比較(圖1c)。單晶Mg₃Bi₂抗拉伸應變高達100%，高于hcp金屬和韌性半導體，可與退火Ag₂Te_0.7S_0.3相媲美。

圖1 Mg₃Bi₂的塑性變形性能。

在此，研究者發(fā)現(xiàn)單晶Mg₃Bi₂在沿(0001)平面(即ab平面)施加張力時顯示出高達100%的室溫拉伸應變。這樣的值比傳統(tǒng)的熱電材料至少高出一個數(shù)量級，并且優(yōu)于許多以類似結(jié)構(gòu)結(jié)晶的金屬。

實驗結(jié)果表明，變形的Mg₃Bi₂中存在滑移帶和位錯，表明位錯的滑移是塑性變形的微觀機制。化學鍵分析表明，Mg₃Bi₂中存在多個低滑移勢壘能面，表明存在多種滑移體系。

此外，滑移過程中連續(xù)的動態(tài)鍵合防止了原子面解理，從而保持了較大的塑性變形。重要的是，碲摻雜的單晶Mg₃Bi₂顯示出約55微瓦/厘米/開爾文平方的功率因數(shù)，在室溫下沿ab平面的優(yōu)點系數(shù)約為0.65，優(yōu)于現(xiàn)有的延展性熱電材料。

圖2 變形單晶Mg₃Bi₂的顯微組織表征。

圖3 彈性體的力學性能及其強化和增韌機制。

圖4 單晶Mg₃Bi_2?xTe_x沿ab平面的熱電性能。

綜上所述，研究者發(fā)現(xiàn)單晶Mg₃Bi₂的室溫拉伸應變?yōu)?00%。在變形的Mg₃Bi₂中發(fā)現(xiàn)了滑移帶和高密度的邊緣位錯，證實了位錯的滑動是塑性變形的潛在機制。

計算結(jié)果表明，在Mg₃Bi₂中存在多個具有低滑移勢壘能的原子面，表明在Mg₃Bi₂中可以激活多個滑移體系。在滑移過程中，Mg-Bi的動態(tài)鍵合持續(xù)存在，從而防止了原子平面的解理。此外，單晶Mg₃Bi₂基材料在室溫下的功率因數(shù)約為55 μW cm^?1 K^?2, zT為~0.65，優(yōu)于目前最先進的韌性熱電材料。

【參考文獻】

Zhao, P., Xue, W., Zhang, Y.?et al.?Plasticity in single-crystalline Mg₃Bi₂?thermoelectric material.?Nature?(2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07621-8

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