實現可持續能源供應需要在設計廉價且耐用的高效質子交換膜燃料電池(PEMFCs)催化劑方面取得創新性突破。目前，Pt基催化劑被認為是PEMFC陰極氧還原反應(ORR)最有前途的催化劑，但其高成本和有限的儲量阻礙了PEMFC大規模應用。因此，在不影響催化劑活性和耐久性的前提下降低催化劑中Pt的用量是一個迫切需要解決的問題。

最近，有序的PtM合金納米結構(其中M是Ni、Co或Fe等金屬)被用于降低Pt負載，同時增加ORR在酸性介質中的催化活性。研究表明，PtM合金納米結構的高性能受d帶中心理論、應變效應、尺寸效應和表面效應的調節。盡管在開發先進的Pt基催化劑以提高Pt的利用率和ORR的質量活性方面已經取得了巨大的進展，但是一些動力學緩慢問題無法規避，因此實現高活性和長壽命的PEMFC仍然是一項重大挑戰性。

為了提高低Pt催化劑的性能，鄭州大學張佳楠課題組在Fe_SAs-N-C上構建了一種穩定的低Pt載量電催化劑(表示為PtFe@Fe_SAs-N-C。利用定向自旋電荷注入效應將電荷注入到Pt位點，并通過磁場變化來優化PtFe合金納米晶中的雙Fe位點與碳載體上原子分散的FeN₄位點之間的相互作用，從而優化中間體吸附行為，提升ORR性能。運算實驗和理論證明，Fe dz²軌道的注入電子填充了垂直的Pt dz²軌道，實現了O₂的側向吸附和解離途徑(直接4e^?途徑)。

此外，Pt dz²軌道和OH*的2p軌道之間產生的σ*鍵加速了OH*的解吸，并有效地抑制了位點阻斷效應，從而促進了ORR動力學。這一過程不僅實現了電化學可及性，而且還限制了催化劑的聚集，并延緩了碳載體的腐蝕、金屬脫離和奧斯瓦爾德熟化過程。

性能測試結果顯示，PtFe@Fe_SAs-N-C催化劑在0.9 V下具有高質量活性(0.75 A mg_Pt^-1)，峰值功率密度為1.24 W cm^-2，在質子交換膜燃料電池(PEMFC)試驗中顯示出優異的額定功率(10.3 W mg_Pt^-1)。

更重要的是，PtFe@Fe_SAs-N-C還顯示出非凡的耐久性，經過30000次循環后仍保留97%的高質量活性，在0.8 A cm^-2電流密度處的電壓損失僅為6 mV，并且在0.6 V下連續運行220小時過程中沒有明顯的電流下降。總的來說，該項工作通過自旋電子調控有效提升了低Pt載量催化劑的催化性能，為設計高效實用的PEMFC陰極材料提供了新的策略。

Spin occupancy regulation of the Pt d-orbital for a robust low-Pt catalyst towards oxygen reduction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-50332-x