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A*STAR/蘭州化物所?,Nat. Commun.!接觸式電催化立大功,實現低濃度CO2有效轉換

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通過電催化CO2還原生成高價值CO產物,為緩解全球能源危機和環境污染問題提供了一種有效的解決方案。然而,傳統的CO2催化還原方法往往需要高能耗和昂貴的催化劑,這限制了它們的實際應用。摩擦電納米發生器(TENGs)利用摩擦產生的電荷差將機械能轉換為電能,從而實現可持續能源供應。

在此基礎上,利用機械能還原CO2是一種潛在的策略。然而,在常溫和常壓下,由于缺乏CO2錨定位點和適當的電子轉移機制,機械能無法有效地活化化學惰性的CO2。此外,盡管最近有關于利用接觸電催化產生H2O2和降解有機染料的概念得到了證實,但是在利用機械能將CO2轉化為有用產品方面仍然面臨著重大挑戰。

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近日,新加坡科技研究局(A*STAR)李子彪葉恩毅中國科學院蘭州化學物理研究所王道愛等提出了一種能夠進行高CO選擇性CO2RR的接觸電界面催化方法。接觸電催化由一個摩擦電納米發生器驅動,該發生器由負載有單個Cu原子錨定聚合氮化碳(Cu-PCN)催化劑的靜電紡絲聚偏二氟乙烯(PVDF)和季銨化纖維素納米纖維(CNF)組成。

實驗結果表明,開發的TENG在99%相對濕度下獲得了顯著的CO2RR性能,CO法拉第效率為96.24%。同時,得益于季銨化CNF強大的CO2吸附能力,即使在低CO2濃度的環境(如空氣)下,TANG也可以催化CO2還原,CO產率為33 μmol g-1 h-1

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此外,基于一系列表征和理論計算結果,研究人員揭示了反應的機制:季銨化CNF的CO2吸附能力遠遠高于Cu-PCN,表明季銨化CNF的表面是產生CO的主要區域;此外,在接觸充電階段,負載在PVDF纖維上的Cu-PCN催化劑積累了更多的電子,當CO2吸附在Cu-PCN@PVDF/季銨化CNF界面上時,在兩個摩擦層之間的高電勢下,電子從Cu-PCN向CO2轉移,驅動接觸電催化CO2RR過程。

總的來說,該項工作所提出的接觸式電催化技術不僅規避了傳統方法固有的能源消耗,而且有助于大幅減少大氣中的CO2排放量。

Contact-electro-catalytic CO2 reduction from ambient air. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-50118-1

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