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?南開陶占良，Angew！“膠體陰離子”深共晶電解質(zhì)用于高可逆鋅金屬負(fù)極

水系鋅離子電池（AZIBs）具有高安全性和低成本的優(yōu)勢，適用于大規(guī)模儲(chǔ)能。然而，嚴(yán)重的析氫反應(yīng)（HER）和不可控的枝晶生長降低了鋅金屬負(fù)極的穩(wěn)定性，縮短了其循環(huán)壽命。

在此，南開大學(xué)陶占良團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種“膠體中的陰離子”深共晶電解質(zhì)(ACDE-3)來提高鋅負(fù)極的穩(wěn)定性。其中，ACDE-3重新配置氫鍵(HB)網(wǎng)絡(luò)并調(diào)節(jié)溶劑化殼層。此外，ACDE-3中富含羥基的β-環(huán)糊精(β-CD)自組裝成膠束，其中相鄰β-CD之間的空間效應(yīng)限制了陰離子的運(yùn)動(dòng)。該種獨(dú)特的“膠體中的陰離子”結(jié)構(gòu)使共晶系統(tǒng)具有0.84的高Zn²⁺轉(zhuǎn)移數(shù)。因此，ACDE-3可抑制枝晶的形成，防止陰離子參與的副反應(yīng)，抑制HER，并將ESW擴(kuò)大到2.32 V。

結(jié)果顯示，Zn//Zn對稱電池在0.5 mAh cm^-2時(shí)可提供900小時(shí)的長壽命，而Zn//Cu半電池在0.5 mAh cm^-2時(shí)具有97.9%的高平均庫倫效率(ACE)。當(dāng)與聚(1,5-萘二胺)正極匹配時(shí)，具有低負(fù)/正容量比的全電池仍然可以在1.0 A g^-1的電流密度下穩(wěn)定循環(huán)200次。

圖1. 不同電解質(zhì)的物理化學(xué)性質(zhì)和光譜分析

總之，該工作通過加熱Zn(ClO₄)₂·6H₂O、β-CD和H₂O的質(zhì)量比為7:4.5:3的混合物(ACDE-3)，制備了一種新型的“膠體中陰離子”深共晶電解質(zhì)。

研究表明，ACDE-3中的β-CDs自締合成膠束，ClO₄^–陰離子被困在膠體中。該種“膠體中陰離子”的環(huán)境顯著提高了鋅離子遷移數(shù)，使其達(dá)到0.84，促進(jìn)了均勻的鋅沉積。同時(shí)，在ACDE-3中實(shí)現(xiàn)了修飾的HB網(wǎng)絡(luò)和調(diào)節(jié)的Zn²⁺溶劑化結(jié)構(gòu)，大大抑制了HER腐蝕，拓寬了ESW。

因此，鋅負(fù)極具有比ACDE-3更穩(wěn)定的沉積/剝離行為。在1 A g^-1條件下，N/P為2的電池也表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，ACDE-3可以在-40℃到40℃的寬溫度范圍內(nèi)工作。因此，該工作對深共晶電解質(zhì)的設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義。

圖2. Zn//聚(1,5-NAPD)電池的電化學(xué)性能

“Anions-in-Colloid” Hydrated Deep Eutectic Electrolyte for High Reversible Zinc Metal Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202410210

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