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成果簡介

電化學硫離子氧化反應（SOR）為富含硫廢水處理提供了一種可持續的策略，它可以與正極析氫反應（HER）相結合，實現節能制氫。然而，硫的腐蝕和鈍化使得SOR的催化性能較差，并且氧化產物——多硫化物需要進一步酸化以回收廉價的元素硫?；诖耍?strong>浙江大學陸盈盈教授和張兵研究員，邱春天博士等人報道了一種高熵硫化物（HES）電催化劑CuCoNiMnCrS_x納米片在鎳泡沫（NF）襯底上原位生長（CuCoNiMnCrS_x/NF），以實現高效的電化學SOR過程。這種高熵硫化物的非晶態晶格導致陽離子從“軟酸”Cu⁺位點均勻分布到“硬酸”Cr³⁺位點，實現了對硫化物的界面吸附特性調控。

作者發現，一系列較硬的酸性陽離子的引入使元素在非晶態晶格中均勻分布，縮短了Cu-S鍵，并在Cu⁺位點接受電子，從而穩定了單價Cu，增強了對反應物的吸附。同時，它也有利于通過軟硬斥力作用構建疏硫界面，從而實現絕緣多硫化物的快速脫附。因此，反應物吸附和產物解吸的協同增強可以顯著促進SOR，在0.25 V的超低工作電位，可以提供100 mA cm^-2的電流密度。

圖1.合成路線示意圖

更重要的是，該電極具有高達1 A cm^-2的超穩定SOR性能，可用于120 h的電解，有可能用于工業級應用。基于優異的SOR性能，作者構建了一種SOR與HER耦合的流動電池，僅需0.73 V的電池電壓即可實現200 mA cm^-2的電流密度，對比傳統的水裂解，電壓降低了1.13 V。此外，作者還開發了一種電化學-化學串聯反應途徑，即將空氣中SOR得到的多硫化物自動氧化為硫代硫酸鹽（硫代硫酸鈉價格為37.2~55.8·$/kmol_Sulfur）。該過程可以通過簡單的共沉淀法合成非晶態NiS_x高效粉末催化劑來促進，將催化轉化時間從5天縮短到20 h，硫代硫酸鈉收率達到90%。本研究結果為節能電催化制氫提供了線索，并為含硫廢水的處理和利用提供了潛在的機會。

相關工作以《High-entropy Sulfide Catalyst Boosts Energy-saving Electrochemical Sulfion Upgrading to Thiosulfate Coupled with Hydrogen Production》為題發表在最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。

圖文解讀

通過電沉積法，將層狀雙氫氧化物（LDH）——CuCoNiMnCr(OH)_x前驅體生長在泡沫鎳（NF）上，簡單地制備了CuCoNiMnCrS_x/NF納米片，然后進行室溫硫化處理，得到CuCoNiMnCrS_x/NF電極。在硫化后，CuCoNiMnCr(OH)_x/NF電極浸泡在Na₂S水溶液中，浸泡18 h后表面變暗。CuCoNiMnCr(OH)_x/NF電極的X射線衍射（XRD）圖顯示，前驅體在12.0°、24.0°、34.3°和60.1°處出現峰，表明前驅體具有典型的類水滑石LDH結構，而在44.8°、51.8°和76.2°處出現的三個較大的衍射峰歸屬于NF。

圖2. CuCoNiMnCrS_x/NF電極的合成示意圖與結構表征

CuCoNiMnCrS_x/NF催化劑在電流密度為10和100 mA cm^-2時，工作電位分別為0.17和0.25 V，遠低于基準。在1 mol/L NaOH溶液中，CuCoNiMnCrS_x/NF電極表現出中等的OER性能，需要1.62 V才能實現100 mA cm^-2的電流密度；在電解液中加入1 mol/L Na₂S后，僅需要1.37 V就達到100 mA cm^-2，說明該催化劑上用SOR代替OER進行水裂解可以節省大量的能量消耗。CuCoNiMnCrS_x/NF電極表現出最低的Tafel斜率（64 mV/dec）和最小的電荷轉移電阻（R_ct）值（0.3 V），表明了快速的電荷轉移速率和反應動力學。

CuCoNiMnCrS_x/NF電極在100~500 mA cm^-2內是穩定的，證實了高熵硫化物電極材料的抗中毒作用。此外，通過SOR 3000次CV循環前后的重疊LSV曲線，證實CuCoNiMnCrS_x/NF電極的良好穩定性。結果表明，CuCoNiMnCrS_x/NF電極催化SOR具有良好的活性和穩定性，具有通過改變陽極OER來降低制氫能耗的潛力。

圖3. SOR的電化學性能

圖4. SOR活性增強和抗硫中毒的起源

當將OER替換為SOR配對HER時，所需電池電壓可從1.67 V和1.81 V顯著降低到0.30 V和0.39 V，分別提供100和300 mA cm^-2，表明可以節省約80%的能耗。在80 ℃工作溫度下，只需要0.73 V和1.26 V即可實現200和500 mA cm^-2的電流密度，反應動力學增強，電解槽傳質阻力減小。在工業級電流密度200和500 mA cm^-2下，電解192和60 h時，該系統的穩定性測試沒有顯示出明顯的衰減。長期電解后得到的陽極液為紅色，陰極液為無色，表明多硫離子的交叉效應可以忽略不計。

圖5.陰極HER和陽極SOR耦合的水分解裝置的電化學性能

在電化學步驟中，硫化物在SOR過程中被氧化成多硫離子，隨后多硫離子在室溫下被空氣氧化生成硫代硫酸鹽離子。添加NiS_x催化劑后，氧化時間縮短至僅20 h，硫代硫酸鹽的轉化率達到89.6%，與未添加NiS_x催化劑時的36.5%形成鮮明對比。

當消耗1 kW h的電能時，HER+SOR系統的氫氣產量是傳統水分解的2.65倍。在陽極側，利用HER+SOR生產硫代硫酸鈉的利潤（基于空氣氧化的產率為90%）分別比傳統的水裂解O₂生產和已報道的HER+SOR系統生產的基本硫分別高出166倍和6.64倍，使得生產硫代硫酸鈉的HER+SOR的總收益為1.652美元/kW h，遠高于生產初級硫的HER+SOR（0.377美元/kW h）和傳統水裂解的HER+SOR（0.066美元/kW h）。結果表明，對比傳統的水裂解，HER+SOR系統節能有效，具有可觀的收益，具有廣闊的工業應用潛力。

圖6.電化學化學串聯反應工藝的性能

文獻信息

High-entropy Sulfide Catalyst Boosts Energy-saving Electrochemical Sulfion Upgrading to Thiosulfate Coupled with Hydrogen Production. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202411977.

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