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?大化所Nat. Commun.: 反應過程中界面S遷移，實現低過電位下電解海水產氫

氫燃料以其高熱值和清潔燃燒產物，被公認為是一種理想的儲能載體。電催化劑水分解制氫具有有操作簡單和可利用間歇性可再生能源的特點而備受關注。由于淡水資源有限，海水作為氫析出反應(HER)的原料，有利于實現大規模制氫。

然而，海水電解仍然面臨挑戰，主要是由于Cl^?腐蝕、鈣(Ca²⁺)和鎂(Mg²⁺)鹽沉淀和催化劑中毒引起的電極失活。雖然堿性介質中的海水電解可以顯著降低氯析出反應(CER)的選擇性和鹽沉淀，但HER動力學緩慢，導致過電位增加和能量轉換效率降低。此外，考慮到Pt基催化劑的高成本和稀缺性，開發具有高電催化活性和穩定性的非貴金屬基HER電催化劑對堿性海水電解的發展至關重要。

近日，中國科學院大連化物所王二東和楊冰等通過構建含氮摻雜碳殼包封的Ni₃S₂/Co₉S₈硫化物異質結構(CN@NiCoS)電催化劑。原位表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，在反應過程中CN@NiCoS界面發生重構，發生S的動態遷移。NiCoS異質結中S的遷移導致在Ni₃S₂/Co₉S₈異質界面產生S空位，遷移的S原子隨后通過強C-S鍵被CN殼捕獲，防止S化物溶解到堿性電解質中。

結果表明，動態形成的S摻雜CN殼層和S空位配對位點通過改變費米能級附近的d帶中心，從而加速堿性介質中水的吸附/解離，顯著提高了HER活性。

性能測試結果顯示，在堿性海水中，CN@NiCoS只需要8 mV的過電位就能提供10 mA cm^-2的電流密度；即使在1000 mA cm^-2的高電流密度下，CN@NiCoS的過電位也僅為281 mV。

此外，該催化劑也表現出良好的穩定性，其能夠在100和1000 mA cm^-2下分別連續穩定電解超400和200小時，反映出CN覆蓋層對催化劑的保護作用和CN@NiCoS在工業海水電解中的巨大潛力?？偟膩碚f，該項工作通過調節界面S遷移打破活性-穩定的平衡，為設計和制備高效的海水電解催化劑提供了新策略。

Engineering interfacial sulfur migration in transition-metal sulfide enables low overpotential for durable hydrogen evolution in seawater. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-50535-2

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