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華工Angew: Ir-Mn雙原子觸發ORCM，高效穩定催化酸性OER

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華工Angew: Ir-Mn雙原子觸發ORCM，高效穩定催化酸性OER
質子交換膜水電解槽(PEMWE)具有工作電流密度高、高純制氫、響應快和效率高等優點，被認為是一種電能高效轉化為化學能的前瞻性技術。其中，析氧反應(OER)作為PEMWE的核心組分起著關鍵作用。但是，即使是目前最先進的催化劑，在酸性環境中仍表現出緩慢的動力學和結構不穩定性，嚴重限制了整個反應體系的效率和穩定性。Ir基電催化劑因其良好的活性和穩定性而受到廣泛關注。但貴金屬儲量稀缺以及高昂的成本增加了成本阻礙了其大規模應用。因此，開發迫切需要新型具有高活性和穩定性的低Ir催化劑。
華工Angew: Ir-Mn雙原子觸發ORCM，高效穩定催化酸性OER
華工Angew: Ir-Mn雙原子觸發ORCM，高效穩定催化酸性OER
近日，華南理工大學梁振興、傅志勇和萬凱等通過離子交換法在SrMnO3中引入了Ir原子(Ir-SrMnO3-96)，其能夠通過氧-氧自由基耦合機理(ORCM)進行高效穩定酸性OER反應。
具體而言，六方SrMnO3鈣鈦礦作為基質具有獨特的Mn2O9單元，因為Sr的離子半徑較大，其中Mn-Mn距離較短(2.49 ?)，可作為催化反應的雙原子活性位點。此外，將Ir摻入SrMnO3晶格中，導致低自旋Ir和高自旋Mn之間的Mn-O-Ir短程陽離子序，使局部結構具有鐵磁性，從而將*O調制到相同的自旋方向。
華工Angew: Ir-Mn雙原子觸發ORCM，高效穩定催化酸性OER
華工Angew: Ir-Mn雙原子觸發ORCM，高效穩定催化酸性OER
密度泛函理論(DFT)計算和原位FTIR表明，調制的Ir-Mn雙原子使得在Ir位點形成吸附的*O，在Mn位點形成吸附的*OH；然后，在Ir和Mn位點上形成兩個自旋方向相同的吸附*O物種，最終促進O-O耦合形成三重態*O2。
性能測試結果表明，優化后的Ir-SrMnO3-96在10 mA cm-2電流密度下的過電位為207 mV。此外，基于Ir-SrMnO3-96的PEMWE僅需1.63 V電池電壓就能達到1.0 A cm-2的電流密度，并能夠在0.5 A cm-2下穩定工作2000小時，活性衰減僅為15 μV h-1。總的來說，本研究為合理設計高活性、較強的酸性OER電催化劑提供了一種有效的策略。
Extremely active and robust Ir-Mn dual-atom electrocatalyst for oxygen evolution reaction by oxygen-oxygen radical coupling mechanism. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202411014

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