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在下一代高能量密度鋰離子電池（LIBs）中，由于固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）形成而導(dǎo)致的容量損失，很大程度上阻礙了硅（Si）負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用。

盡管已經(jīng)進(jìn)行了許多工作來研究?Si 的界面演變，但其中大多數(shù)都集中在扣式電池或定制設(shè)計(jì)電池中循環(huán)的納米結(jié)構(gòu) Si 上，其運(yùn)作條件與實(shí)際使用相差甚遠(yuǎn)。

圖1：450 mA h LiCoO₂||Si 軟包電池的電化學(xué)性能

基于此，中國科學(xué)院物理研究所凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室王雪鋒/王兆翔團(tuán)隊(duì)&華為技術(shù)有限公司的Bo Wang在Energy & Environmental Science發(fā)表題為《Interfacial degradation of silicon anodes in pouch cells》的研究論文。

在此研究中，通過多尺度成像和光譜技術(shù)，特別是冷凍電鏡(cryo-EM ),揭示了在軟包電池中循環(huán)的微米級 Si 顆粒的容量退化機(jī)制和相關(guān)的界面演變。

圖2：不同循環(huán)后 Si 顆粒上 SEI 的納米結(jié)構(gòu)演變

結(jié)果表明，Si 顆粒表面逐漸被電解液腐蝕，形成了厚實(shí)（300個(gè)循環(huán)后高達(dá)2.5?μm）且多孔的 SEI，并且還富含有機(jī)碳酸酯和 Li_xSiO_y。

通過對 SEI 的納米結(jié)構(gòu)和化學(xué)分布進(jìn)行分析，確定其孔隙率為53.5%，因此提出了自下而上的 SEI 生長機(jī)制。為了實(shí)現(xiàn)致密且穩(wěn)定的 SEI，使用具有交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的彈性 SEI 來增強(qiáng) Si 負(fù)極的界面穩(wěn)定性。

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圖3：SEI 在 Si 顆粒上生長的示意圖及理想界面的設(shè)計(jì)原則

其研究結(jié)果不僅揭示了 Si 負(fù)極的基本失效機(jī)制，有利于其實(shí)際應(yīng)用，而且為未來實(shí)現(xiàn)高性能電池的界面設(shè)計(jì)提供了全面的動態(tài)界面演變理解。? ?

文獻(xiàn)信息：Interfacial degradation of silicon anodes in pouch cells，Energy & Environmental Science., 2024.?

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