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轉(zhuǎn)化率高達97.5%！化學(xué)所韓布興/孫曉甫，最新Angew！

將原位生成的中間體與其它底物/中間體偶聯(lián)，是使涉及兩種或多種反應(yīng)物的催化反應(yīng)產(chǎn)物多樣化的可行方法。

環(huán)己酮肟是己內(nèi)酰胺合成（Nylon-6 的單體）的關(guān)鍵前體，但其在目前的生產(chǎn)中使用不可持續(xù)的碳源、貴金屬催化劑并需要苛刻的條件。

基于此，2024年8月8日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士&孫曉甫研究員在化學(xué)頂級期刊Angewandte Chemie發(fā)表題為《In situ Generation of Cyclohexanone Drives Electrocatalytic Upgrading of Phenol to Nylon-6 Precursor》的研究論文。

在此，作者首次通過苯酚和羥胺電還原合成環(huán)己酮肟。在銅催化劑上法拉第效率達到69.1%，伴隨著相應(yīng)的環(huán)己酮肟形成率達到了82.0 g h^-1?g_cat^-1，苯酚的轉(zhuǎn)化率高達97.5%。

原位表征、控制實驗和理論計算表明，在最佳金屬銅催化劑上平衡活化水、苯酚和羥胺底物對于實現(xiàn)高性能環(huán)己酮肟合成至關(guān)重要。

此外，通過熱催化、電催化和Beckmann重排相結(jié)合，作者成功開發(fā)了木質(zhì)素升級為己內(nèi)酰胺的串聯(lián)催化路線，實現(xiàn)了4.0 g木質(zhì)素原料合成0.40 g己內(nèi)酰胺。

文獻信息：In situ Generation of Cyclohexanone Drives Electrocatalytic Upgrading of Phenol to Nylon-6 Precursor.?Angewandte Chemie., 2024.

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