亚欧色一区w666天堂,真人直播在线视频观看,天天狠天天天天透在线

成果簡介

在尋求利用Fenton和類Fenton反應進行高級水處理的過程中，通過提高過氧化氫（H₂O₂）的活化效率來減少H₂O₂的使用是一個關鍵目標。基于此，中國科學技術大學俞漢青院士、陳潔潔教授和李文衛教授（共同通訊作者）等人報道了一種基于金屬氧化鹵化物（MOX）的Fenton反應體系，該體系在去除污染物的途徑和機理上與傳統的Fenton反應體系有本質的不同。MOX/H₂O₂系統通過溫和的表面直接氧化，避免了活性氧的產生，實現了有機污染物的高效偶聯和聚合。因此，污染物以超低的H₂O₂消耗從水中轉移和去除，避免了有毒副產物的形成。

在H₂O₂與污染物的摩爾比為2: 1的情況下，它可以去除高達80%的污染物（50%的總有機碳），優于傳統的Fenton系統，其操作比例為20: 1至1000: 1。這些催化系統的成功歸功于催化劑表面O-橋接M和X位點的協同作用，它們分別選擇性地激活污染物和H₂O₂。該催化劑可推廣應用于低成本、環保的MOX材料，如BiOI、FeOCl和VOCl，并可用于構建高效節能的動態膜過濾催化系統，為水中微污染物的高效節能減排提供一種全新的水凈化模式。

相關工作以《Metal oxyhalide-based heterogeneous catalytic water purification with ultralow H₂O₂ consumption》為題發表在最新一期《Nature Water》上。值得注意的是，在2024年7月8日，俞漢青院士等人在《Nature Water》上發表題為《Upcycling waste sewage sludge into superior single-atom Fenton-like catalyst for sustainable water purification》的文章！詳細介紹請見：

圖文解讀

基于MOX的非均相Fenton催化反應，與傳統的均相（Fe²⁺/H₂O₂）和非均相Fenton（Fe₂O₃/H₂O₂）反應的平行比較。MOX催化劑裝載在填充床流柱中，與基于流化床的均相Fenton反應系統相比，該系統具有催化劑回收方便、操作流程更簡單等優勢。在H₂O₂-to-PhOH投加比為2: 1時，Fe²⁺/H₂O₂體系的污染物去除率接近80%，但水溶液中的總有機碳（TOC）幾乎保持不變。

在MOX/H₂O₂反應體系中，以BiOI/H₂O₂體系為例，同時實現了污染物和TOC的高效去除。在超低劑量H2O2條件下，水溶液中PhOH去除率達80%，TOC降低50%。在Fe²⁺或Fe₂O₃/H₂O₂體系中，甲醇對污染物去除有明顯的猝滅作用，但在單獨的BiOI/H₂O₂體系中沒有發現這種猝滅作用，表明MOX/H₂O₂反應途徑與之前的Fenton（均相或非均相）反應途徑有根本不同。

圖1. Fenton（類）構型和MOX催化劑的性能

圖2. BiOI催化劑的表征及其超低H₂O₂消耗

圖3.污染物去除行為和反應途徑分析

以5, 5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物（DMPO）為自由基捕獲劑，在PhOH參與、H₂O₂與PhOH用量比為2的實際反應條件下，電子順磁共振（EPR）對BiOI/H₂O₂/PhOH和Fe²⁺/H₂O₂/PhOH體系中生成的?OH進行定性檢測。在Fe²⁺/H₂O₂體系中有明顯的?OH信號，而BiOI/H₂O₂體系中沒有。結果表明，?OH可能不是BiOI/H₂O₂體系中PhOH去除的主要原因。電化學實驗中PhOH和H₂O₂之間產生電子流，表明在BiOI催化劑表面PhOH和H₂O₂之間存在直接氧化還原反應。在這些反應體系中，從質子轉移+電子轉移到質子耦合電子轉移的途徑轉變避免了高活性中間體的產生，從而加快了反應速率。

圖4.基于BiOI的非均相Fenton反應機理

作者計算了H端BiOI-100表面的Bi和I位點上PhOH和H₂O₂的吸附構型和能，結果表明Bi和I位點分別是PhOH和H₂O₂的優先結合位點。可能是由于PhOH與H端BiOI-100表面的Bi位點之間優先形成Bi-O鍵，H₂O₂與H端BiOI-100表面的I位點間優先形成I-H鍵。因此，BiOI表面的Bi和I位點分別有利于PhOH和H₂O₂的選擇性吸附（活化），從而通過O橋接對DOTP反應產生位點協同作用。結果表明，BiOI表面觸發了PhOH和H₂O₂的活化，使它們能夠進行直接氧化還原反應。

圖5. BiOI的活性面和反應位點及其反應熱力學

非均相Fenton反應可以擴展到其他MOX型催化劑，包括FeOCl和VOCl。結果表明，這些催化劑與BiOI類似，對H₂O₂具有良好的催化作用，在低H₂O₂用量下可有效地減少水溶液中的有機污染物。在H₂O₂與污染物的摩爾比為2時，對PhOH、磺胺甲新唑、BPA、4-氯酚和2, 6-MPhOH的去除率達到66-92%，對水中TOC的去除率達到18-34%。對比已報道的傳統非均相Fenton體系，H₂O₂的用量減少了一到三個數量級。同時，以BiOI催化劑為例，反應過程中沒有明顯的碘離子浸出，從而避免了二次污染。此外，以FeOCl作為低成本催化劑，MOX/H₂O₂體系可以穩定運行超過15天，有效去除污染物，幾乎沒有檢測到鐵離子浸出，證實了基于MOX的非均相Fenton反應體系在水處理應用中的良好穩定性。

圖6.其他MOX催化劑及其實際應用評估

圖7. DMFCS和微污染物減排

文獻信息

Metal oxyhalide-based heterogeneous catalytic water purification with ultralow H₂O₂ consumption. Nature Water, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-024-00281-y.

原創文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/08/12/f4df8bf63c/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

僅隔1個月，俞漢青院士團隊，再發一篇Nature Water！

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

僅隔1個月，俞漢青院士團隊，再發一篇Nature Water！

相關推薦