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電催化!華南理工崔志明/宋慧宇&港城大邵敏華,最新Angew!

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眾所周知,鉑(Pt)基催化劑在氧還原反應(yīng)(ORR)中受到*OOH和*OH之間(ΔG(*OOH) = ΔG(*OH) + 3.2 ± 0.2 eV)不利的線性比例關(guān)系(LSR)的影響,給顯著降低ORR過(guò)電位帶來(lái)了巨大的挑戰(zhàn)。
基于此,2024年8月9日,華南理工大學(xué)崔志明教授/宋慧宇副教授&香港城市大學(xué)邵敏華教授在化學(xué)頂級(jí)期刊Angewandte Chemie發(fā)表題為《Fluorine-doped Carbon Support Enables Superfast Oxygen Reduction Kinetics by Breaking the Scaling Relationship》的研究論文。
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此項(xiàng)研究中,作者提出了一種通用且可行的氟摻雜碳載體策略,優(yōu)化了Pt基催化劑的界面微環(huán)境,從而顯著提高了其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
C-F鍵的引入不僅削弱了*OH結(jié)合能,而且穩(wěn)定了*OOH中間體,導(dǎo)致LSR斷裂。
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此外,氟摻雜碳構(gòu)建了局部超疏水界面,促進(jìn)了H2O的擴(kuò)散和O2的傳質(zhì)。電化學(xué)測(cè)試表明,氟摻雜的碳負(fù)載Pt催化劑的質(zhì)量活性比未經(jīng)氟改性的催化劑高出2倍以上。
更重要的是,這些催化劑在旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)和膜電極組件(MEA)測(cè)試中也表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。
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本研究不僅驗(yàn)證了調(diào)整電催化微環(huán)境以改善傳質(zhì)和打破標(biāo)度關(guān)系的可行性,而且為其它涉及氣體的電催化反應(yīng)提供了通用的催化劑設(shè)計(jì)范例。
文獻(xiàn)信息:Fluorine-doped Carbon Support Enables Superfast Oxygen Reduction Kinetics by Breaking the Scaling Relationship,?Angewandte Chemie, 2024.

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