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研究背景

等離子體納米結構能夠極大地增強局部電磁場，因其在光學和光電子領域中的獨特應用成為了研究熱點，特別是在表面增強拉曼散射（SERS）、超靈敏傳感和強光-物質相互作用等方面取得了顯著進展。然而，定量探測等離子體場增強的終極極限仍面臨許多挑戰，主要由于亞納米尺度內缺乏有效的近場探針，且銀等離子體材料在大氣中容易氧化或硫化，導致實驗結果不一致。

成果簡介

為了解決這一問題，武漢大學徐紅星院士團隊、張順平教授等人攜手在Nature Communications期刊上發表了題為“Quantifying the ultimate limit of plasmonic near-field enhancement”的最新論文。科學家們設計了一種基于銀納米立方體-鏡面的高精度等離子體納米腔，通過將二硫化鉬（MoS2）作為間隔層，構建了具有亞納米精度的穩定納米間隙。

實驗結果表明，該納米腔結構在優化條件下能夠實現高達4.27 × 10¹⁰倍的SERS增強，對應的電場增強超過1000倍。這一研究定量驗證了在量子效應出現之前，銀納米腔周圍局部近場增強的極限，為未來等離子體增強過程和原子尺度上的光-物質相互作用奠定了堅實基礎。

研究亮點

1. 實驗首次設計并構建了具有原子精度的高質量銀等離子體納米腔，并利用該結構在接近1 nm的納米間隙中實現了精確量化的近場增強。

2. 實驗通過采用MoS2間隔的銀納米立方體-鏡面（NCOM）結構，成功建立了受控納米腔，優化了激發和采集條件，使遠場拉曼散射的輸出最大化，得到了SERS增強因子為4.27 × 10¹⁰。

3. 實驗還通過等離子體掃描技術和電動力學理論推導出納米腔內的近場增強，平均電場增強達1214倍，最熱位置的增強高達1644倍，展示了銀等離子體納米結構在量子效應出現前的局部近場增強上限。

4. 該結果與理論計算高度一致，定量描繪了等離子體納米結構在可見光和近紅外區域內的場增強極限，為未來原子尺度上的光-物質相互作用研究提供了基礎。

圖文解讀

圖1：單層MoS2間隔的Ag NCOM的幾何結構及其光學響應。

圖2：通過激發和收集方向對齊SERS探針與局部場，并最大化SERS增強。

圖3：等離激元掃描的暗場散射和SERS光譜。

圖4：在單層MoS2間隔的NCOM中探測SERS增強因子。

圖5：探測場增強的終極極限。

結論展望

本文通過定量研究納米腔體中表面等離子體共振的場增強上限，為表面增強光譜學和光電器件領域的進一步發展提供了參考。首先，揭示了納米尺度下局域場增強的極限，明確了在1納米間隙內如何實現最大化的光場調控。這一發現不僅為未來強光-物質相互作用的研究奠定了理論基礎，還展示了通過優化納米結構設計提升場增強的可行性。

此外，本文通過實驗與電磁模擬的結合，驗證了經典電磁學模型在納米尺度上的適用性，并指出在更小的縫隙尺寸下，量子效應將進一步增強系統的性能。這些研究結果啟示未來在超分辨成像、分子檢測和高效光電轉換等領域的應用潛力，同時為研究人員提供了設計新型納米材料和器件的參考方向。

文獻信息

Lu, Z., Ji, J., Ye, H. et al. Quantifying the ultimate limit of plasmonic near-field enhancement. Nat Commun 15, 8803 (2024).

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