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長期以來，石油一直是生產(chǎn)燃料和化學(xué)品的主要原料，但煤炭、天然氣和生物質(zhì)能也越來越多地被探索作為替代品。它們的轉(zhuǎn)化首先產(chǎn)生合成氣，一種CO和H₂的混合物，然后用費托化學(xué)法進一步處理。

然而，盡管用于燃料生產(chǎn)的商業(yè)化FT技術(shù)已經(jīng)建立，但利用它來獲取有價值的化學(xué)品仍然具有挑戰(zhàn)性。線性α-烯烴就是一個很好的例子，它是目前乙烯低聚得到的重要的化學(xué)中間體。

目前正在開發(fā)的商業(yè)化高溫FT工藝和FT制烯烴工藝都是將合成氣直接轉(zhuǎn)化為LAOs，但也產(chǎn)生大量的二氧化碳廢物，導(dǎo)致碳利用效率低。由于轉(zhuǎn)化成有價值的C₅-C₁₀LAOs的碳原子比在產(chǎn)品混合物中占主導(dǎo)地位的C₂-C₄烯烴中的碳原子少得多，效率進一步降低。

在此，來自荷蘭埃因霍溫理工大學(xué)的Emiel J. M. Hensen、國家能源集團&荷蘭埃因霍溫理工大學(xué)的王鵬以及國家能源集團的門卓武等研究者表明使用原始相純碳化鐵可以最大限度地減少這些合成氣轉(zhuǎn)化問題：針對FT到LAOs的過程進行了定制和優(yōu)化，該催化劑在290°C時的活性比專用FT到烯烴催化劑高1-2個量級，可以達到320°C以上，穩(wěn)定200 h，在工業(yè)相關(guān)條件下產(chǎn)生所需的C₂-C₁₀?LAOs和不需要的CO₂，碳基選擇性為51%和9%。相關(guān)論文以題為“Efficient conversion of syngas to linear α-olefins by phase-pure χ-Fe₅C₂”于2024年10月16日發(fā)表在Nature上。

以碳化鐵作為鐵基費托（FT）催化劑中的活性相，早期的研究探索了不同碳化物相的穩(wěn)定性，并表明相純的ε-碳化鐵與典型的鐵基FT催化劑不同，不會產(chǎn)生CO₂作為主要產(chǎn)物。

基于此研究成果，并為了獲得能夠在廣泛的溫度范圍內(nèi)穩(wěn)定操作的活性相，以優(yōu)化FT到低烯烴（FTLAO）過程，研究者重點研究了獲得相純的χ-碳化鐵的方法。

與制備純ε-碳化鐵的程序不同，通過在合成氣中碳化之前對完全還原的雷尼鐵進行鈍化，成功獲得了不含鐵氧化物相的相純χ-碳化鐵。

表1比較了研究者的χ-碳化鐵（χ-Fe₅C₂）與其他催化劑的FTLAO性能，展示了研究者體系的高活性。即使在250°C下，CO轉(zhuǎn)化時間產(chǎn)率（CTY）也比文獻中的所有先進催化劑高出3-7倍，這些文獻中的催化劑通常是在320°C以上的較高反應(yīng)溫度下評估的。

在250°C時，研究者還觀察到CO₂選擇性低至11%，而總碳效率（選擇性轉(zhuǎn)化為碳氫化合物和含氧化合物）高達89%。表1顯示，除少數(shù)例外，參考催化劑的CO₂選擇性普遍較高，范圍在37%到47%之間，而碳效率則較低，范圍在63%到53%之間。

盡管疏水的FeMn@Si催化劑的CO₂選擇性較低，僅為13%，但該體系即便在320°C的較高反應(yīng)溫度下，活性仍較低。雖然基于碳化鈷的催化劑在與研究者催化劑相同的低溫范圍內(nèi)表現(xiàn)出活性，但其典型的CTY值仍然顯著較低，且CO₂選擇性接近50%，這并不理想。

在CO₂選擇性方面，Co₁Mn₃–Na₂S催化劑在240°C時表現(xiàn)出顯著的低值（低于3%），但隨著溫度的升高以提高活性，CO₂選擇性也迅速增加。

研究者還注意到，正如文獻所討論的，在較高溫度下操作會將鈷基催化劑的產(chǎn)物分布轉(zhuǎn)向不太理想的產(chǎn)物，并使其更容易受到中毒的影響。

在此，研究者表明使用原始相純碳化鐵可以最大限度地減少這些合成氣轉(zhuǎn)化問題：針對FT到LAOs的過程進行了定制和優(yōu)化，該催化劑在290°C時的活性比專用FT到烯烴催化劑高1-2個量級，可以達到320°C以上，穩(wěn)定200 h，在工業(yè)相關(guān)條件下產(chǎn)生所需的C₂-C₁₀LAOs和不需要的CO₂，碳基選擇性為51%和9%。這種較高的催化性能，在較寬的溫度范圍內(nèi)（250-320°C）持續(xù)存在，證明了該系統(tǒng)在開發(fā)實際相關(guān)技術(shù)方面的潛力。

圖1 優(yōu)化后的Mn-χ-Fe₅C₂的催化性能。

圖2 活動相形成與演化的原位表征。

圖3 純相χ-Fe₅C_2?形成的環(huán)境透射電鏡研究。

綜上所述，研究者的原位表征和催化數(shù)據(jù)表明，相純的χ-Fe₅C₂催化劑（包括未促進的和錳促進的）對于FTLAO是穩(wěn)定且非常活躍的。χ-Fe₅C₂的相純度可以在溫和的條件下實現(xiàn)高CO轉(zhuǎn)化率，并最大限度地減少不必要的CO₂產(chǎn)生，并且錳促進抑制不必要的二次反應(yīng)，從而有助于對所需的LAOs具有高選擇性。

雖然催化劑的工業(yè)化不可避免地需要解決工藝工程方面的挑戰(zhàn)（例如，在這種情況下，催化劑暴露于含有二氧化碳的循環(huán)飼料中，從而增加了水的產(chǎn)量），但研究者認(rèn)為，相純的χ-Fe₅C₂催化劑將有助于開發(fā)FTLAO工藝，以競爭的方式將合成氣轉(zhuǎn)化為有價值的LAOs。

鑒于這種類型的催化劑具有以高碳效率（即低二氧化碳選擇性）轉(zhuǎn)化CO的能力，研究者預(yù)計它也可以有益于其他目標(biāo)應(yīng)用，例如，從傳統(tǒng)或可再生碳原料衍生的合成氣生產(chǎn)酒精，芳烴或噴氣燃料。

參考文獻

Wang, P., Chiang, FK., Chai, J.et al.?Efficient conversion of syngas to linear α-olefins by phase-pure χ-Fe₅C₂.?Nature (2024).?

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