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成果簡介

便攜式儲能對鋰（Li）的需求永無止境，因此需要一種可持續的低碳回收方法。傳統的濕法冶金和火法冶金方法，嚴重涉及危險化學品和大量的二氧化碳（CO₂）排放。基于此，南方科技大學陳洪副教授（通訊作者）等人報道了通過耦合直接電極氧化和間接電催化電解液氧化，提出了一種獨特的雙氧化方法，用于從各種鋰源中快速高效地浸出鋰金屬，包括廢LiFePO₄、LiCoO₂、LiMn₂O₄、Li(Ni_xCo_yMnz)O₂和鋰輝石礦物。利用這種雙重氧化機制，作者展示了一種以軟化海水為電解液的可再生能源集成光伏（PV）驅動的鋰浸出系統。值得注意的是，該系統在短短90 min的電力驅動時間內，從廢LiFePO₄中獲得了98.96%的高選擇性Li浸出率和近99.60%的產品純度。

機理研究發現，電場驅動的直接電極氧化和原位電催化生成的氧化氯化學，氧化通過結構骨架元素氧化和顆粒腐蝕分裂共同促進鋰浸出。通過該系統證明，回收1.0公斤廢LiFePO₄無需危險化學品運輸或CO₂排放，能耗為0.054 kWh kg^-1，經濟利潤為1.41 USD kg^-1，突出了其經濟可行性。本研究為關鍵金屬資源提取的綠色和可持續電化學技術鋪平了道路，與實現碳中和和循環經濟的全球迫切需要保持一致。此外，雙氧化機制在一系列鋰基質中的普遍性表明其在資源回收和可持續發展方面具有更廣泛的應用潛力。

相關工作以《Photovoltaic-driven dual-oxidation seawater electrolyzer for sustainable lithium recovery》為題在《PNAS》上發表。值得注意的是，

本論文是2024年7月22日投稿，2024年9月20日就被接收。陳洪博士，南方科技大學環境科學與工程學院副教授（長聘）/研究員、博士生導師。2010—2014，瑞典斯德哥爾摩大學博士畢業，導師孫俊良教授與鄒曉冬院士；2015—2016，瑞典皇家工學院有機化學系孫立成院士課題組博士后；2016—2018，斯坦福大學Michael F. Toney教授課題組與加州大學楊培東院士課題組聯合博后。

圖文解讀

鋰浸出的電化學方法通常分為兩類：直接電化學方法和間接電化學方法。直接氧化法通常利用廢鋰離子電池（LIBs）作為陽極，依靠外加電壓誘導框架過渡金屬氧化。間接氧化方法采用負載鋰主體的鈦組件陽極原位電催化電解液氧化，生成氧化鋰主體材料的活性物質；來自能源供應商的電子間接地推動了浸出過程。本文采用一種獨特的“雙氧化”機制，將直接電極氧化和電催化電解液氧化結合起來，以增強鋰浸出。

圖1.從富鋰材料中電化學氧化驅動鋰提取的多種機制

LiFePO₄陽極在0.10 M NaCl、0.05 M Na₂SO₄和0.10 M NaNO₃電解液中的線性掃描伏安法（LSV）顯示，相同電壓下NaCl中催化氧化電流密度顯著提高，表明析氧反應（OER）/析氯反應（CER）活性增強，即電催化氧化過程更活躍。在0.10 M NaCl電解液中，鋰離子在40 min內達到平衡浸出，平衡浸出效率（LE）為88.7%，比Na₂SO₄（50 min, LE=86.4%）和NaNO₃（60 min, LE=87.9%）中的動力學更快，LE更高。動力學分析顯示，NaCl中的反應速率常數明顯比Na₂SO₄和NaNO₃更高，表明NaCl中的電荷轉移氧化過程更有效。隨著Cl^–濃度的增加，觀察到鋰浸出的加速動力學趨勢。值得注意的是，在1.00 M Cl^–下，在40 min內實現了近100%的鋰浸出，表明了一個濃度依賴的、高效的快速鋰浸出。

圖2.不同電解液中LiFePO₄浸出鋰的比較

圖3.雙氧化條件下LiFePO₄的結構演化動力學

在0.50 M NaCl電解液中進行浸出實驗，使用了含LiCoO₂、LiMn₂O₄、Li(Ni_xCo_yMn_z)O₂和含鋰礦物鋰石的廢鋰。在第一階段，經過90 min的電驅動雙氧化反應，LiCoO₂、LiMn₂O₄和Li(Ni_0.33Co_0.33Mn_0.33)O₂的鋰浸出效率分別為91.78%、90.18%和95.31%，相變為Na_0.51CoO₂、Li_0.08Mn_1.72O₄H_0.6和NaNi₃O₆(H₂O)₂。在第二階段，將雙氧化電極在活性電解液中自由放置10 h，廢LiCoO₂、LiMn₂O₄和Li(Ni_0.33Co_0.33Mn_0.33)O₂的最終LE分別提高到95.79%、95.41%和99.50%。結果表明，原位生成的氧化電解液可以促進這兩個階段的鋰浸出。值得注意的是，即使是鋰含量有限（0.11%）的低導電性鋰輝石礦物，其鋰LE值也高達63.15%，同時其六方尖晶石晶體結構LiAl(Si₂O₆)發生坍塌，形成SiO₂和Al₂O₃。

圖4.雙氧化鋰浸出機理及普遍性

作者進一步集成了光伏面板，以驅動廢LiFePO₄在多通道軟化海水電解槽中的鋰浸出。在第一階段，海水中較高的NaCl濃度將體系內的鋰LE提高到94.87%，未觀察到明顯的鐵浸出。在第二階段，將電極留在原位生成的氧化電解液中10 h，可進一步將最終的鋰LE提高到98.96%。在雙氧化系統中，僅需要0.054 kWh kg^-1的能量消耗就可以回收1.0 kg的廢LiFePO₄。收獲的Li₂CO₃產品純度為99.60%，回收率為98.96%，超過了大多數電化學鋰回收方法。直接電極氧化在雙氧化機制中占主導地位，鋰浸出過程的法拉第效率（FE）和能量效率（EE）分別為90.86%和15.12%。最終，直接電極氧化和原位電催化生成活性氯間接氧化對雙氧化鋰浸出體系的貢獻分別為91.39%和8.61%。

圖5.光伏驅動的鋰回收系統和沿海未來工業園區

圖6.環境效益與技術經濟評價

文獻信息

Photovoltaic-driven dual-oxidation seawater electrolyzer for sustainable lithium recovery.?PNAS,?2024

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