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成果簡介

去除與水共存的低濃度密閉空間二氧化碳（CO₂）是必要的，但物理吸附法具有挑戰性。為使去除過程有效，使納米孔表面疏水以抵抗水是常用的方法。基于此，大連理工大學陸安慧教授和郝廣平教授（共同通訊作者）等人報道了利用客體水在空間上選擇性地形成局部表面結合水，并進一步誘導優先捕獲CO₂，而不是阻止水占據納米孔。本文提出了在非CO₂選擇性區域選擇性地形成致密水納米膜，并將其原位轉化為CO₂選擇性吸附位點，從而利用共存水。

作者觀察到在潮濕條件下，具有空間選擇性極性位點的碳納米孔對CO₂捕獲性能的異常增強。研究表明，表面結合水是在極性碳納米孔的非CO₂選擇性區域形成的，從而產生了額外的CO₂捕獲位點。本工作可能會啟發設計環境耐受材料，用于惡劣條件下的分子分離和純化。

相關工作以《Anomalous enhancement of humid CO₂ capture by local surface bound water in polar carbon nanopores》為題在《Nature Communications》上發表論文。

陸安慧教授，精細化工國家重點實驗室副主任，遼寧省低碳資源高值化利用重點實驗室主任，國家杰出青年科學基金獲得者。首次提出“納米空間限域熱解”策略，創制膠體型炭，解決了納米炭易團聚粘連的科學難題，推動了膠體催化技術和磁控分離催化技術發展；在國際上首次利用聚苯并噁嗪炭源實現了含氮多孔炭的一步合成，實現了納米材料孔道與形貌的精準調變及功能高效集成，顯著提升了多孔材料的CO₂吸附分離性能。

圖文解讀

在干燥條件下以及在75%RH條件下的第一個循環中表現出預期的CO₂去除性能。它逐漸失去了選擇性CO₂捕獲性能，并且在8個循環中CO₂突破時間減少了約60%。在500 °C下H₂還原1 h得到的樣品記為MPC；對于較溫和或較硬的熱還原樣品，分別用MPC-L（1 h, 300 °C, H2）和WPC（3 h, 500 °C, H₂）表示。對于MPC，與UPC相比，羧基含量降低了25%；而C和N的變化小于3.8%。在濕潤條件下，MPC-H表現出最大的CO₂捕獲性能增強，對比其干燥條件（MPC-D），其表現高達87%。作者認為，極性碳孔在MPC-H上的這種異常增強應與不同于上述極性晶體孔和胺修飾孔的獨特的水促進CO₂吸附行為有關。

圖1.不同極性和共存水對潮濕下納米孔動態CO₂捕獲性能的影響

對于MPC-H，在連續20次的動態突破試驗中，對CO₂捕集性能的增強得到了很好的保持，說明吸附的CO₂在298 K的氬氣凈化下可以被可逆去除，并且在此條件下引入的水保持相當穩定。

在甲醇存在的情況下（記為MPC-M），CO₂突破時間增加了25%；乙醇樣品（MPC-E）顯示，突破時間減少了44%，表明甲醇還可以產生適合CO₂吸附的額外吸附位點，而甲醇比水更大的分子尺寸減少了容納CO₂的有效體積。結果證實了機制的普遍性，即在水或其他具有合適分子大小的極性分子存在下，水促進了極性碳納米孔上CO₂的捕獲。

圖2.吸附劑的再生和增強效果在不同材料上的擴展

圖3.在干燥和潮濕下CO₂吸附過程中的動態結構變化

極性碳孔隙中存在空間選擇性的表面結合水，與觀測到的CO₂捕獲增強效應非常吻合。對于表面結合水，MPC-H比MPC-D更快地達到CO₂吸附平衡。計算得到MPC-H中CO₂和N₂的擴散時間常數分別為1.83×10^-3 s^-1和1.86×10^-3 s^-1，比MPC-D分別增大10%和減小43%。

圖4. CO₂捕獲增強的量化

模擬場景選擇一個體積為20 m³、濕度為75% RH的密閉空間，假設：有3名宇航員在太空中工作；設一人每小時平均呼吸的CO₂量為20 L。CO₂吸附床在1.3 bar壓力、2000 L/min流速下交替工作，MPC-VSA過程后的出口氣體（CO₂ <50 ppm）排放到空間站。在此期間，另一層通過真空和吹掃再生。密閉空間的CO₂濃度可在15 min內從3000 ppm降至1000 ppm，并在60 min內降至500 ppm。

在穩態條件下，水不再被吸附，床溫和捕集量波動小于0.3%。由于溫度升高到326 K，在13X上觀察到工作能力降低了56%。13X-VTSA的再生能量需求高達41.3 MJ/kg CO₂，其中熱再生能量占53.9%。在相同的條件下，MPC-VSA工藝無需去除水分和加熱再生，可以減少54.2%的能耗，按18.9 MJ/kg CO₂計算，具有明顯的優勢。

圖5.所設計的MPC吸附劑的應用案例和模擬結果

文獻信息

Anomalous enhancement of humid CO₂ capture by local surface bound water in polar carbon nanopores. Nature Communications, 2024

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