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成果簡介

2024年10月21日和22日，中國科學院上海硅酸鹽研究所施劍林院士和崔香枝研究員在Chem（IF=19.1）和J. Am. Chem. Soc.（IF=14.4）上連續發表了最新成果，即“Borohydride oxidation-water reduction fuel cells advanced by local hydroxyl enrichment-inhibited borohydride hydrolysis on Cu(0) sites”和“Oxygen Vacancy-Mediated Synthesis of Inter-Atomically Ordered Ultrafine Pt-Alloy Nanoparticles for Enhanced Fuel Cell Performance”。下面，對這兩篇成果進行簡要的介紹！

Chem：Cu-CoP/CF助力硼氫化物氧化-水還原燃料電池！

由于陰極氧還原反應（ORR）動力學緩慢，以及硼氫化鈉（NaBH₄）競爭性水解反應導致陽極硼氫化氧化反應（BOR）選擇性低，傳統的直接硼氫化燃料電池（DBFCs）的輸出功率密度和效率仍不足以滿足工業應用的需求。基于此，中科院上海硅酸鹽研究所施劍林院士和崔香枝研究員（共同通訊作者）等人報道了通過界面工程，在銅（Cu）泡沫上生長的Cu摻雜CoP納米片陣列（Cu-CoP/CF），作為一種優異的耐酸堿催化劑。該催化劑具有優異的酸性HER催化活性，在電流密度為10 mAcm^-2下過電位為39 mV，在0.5 M H₂SO₄中具有至少700 h的超長穩定性。

更重要的是，它表現出特別高的BOR性能，在1000 mAcm^-2的電流密度下具有-49 mV的電位，并且在堿性BOR條件下，NaBH₄在Cu-CoP/CF中原位將摻雜的Cu(I)部分還原為Cu(0)，并具有超過260 h的長時間穩定性。具體而言，原位形成的Cu(0)可以強烈吸附附近的OH^–，導致催化劑表面和電解質之間的局部環境中OH^–濃度大幅增加，有效地抑制H*的吸附，從而阻止H₂的產生。因此，質子耦合電子轉移（PCET）過程極大地促進了BOR過程中電子的產生，從而大大提高了0.8 V下的BOR選擇性，達到85%，比不含Cu的CoP高23%。通過將堿性BOR與陰極HER偶聯組裝的BOR-HER燃料電池（BHFC）輸出的峰值功率密度為114 mW cm^-2，明顯高于以ORR為陰極的傳統BHFC（50 mW cm^-2），同時陰極析出氫氣的速率至少為40 mol h^-1?m^-2。

圖文導讀

圖1-1. Cu-CoP/CF和參考樣品的形態和結構表征

圖1-2. Cu-CoP/CF在N₂飽和0.5M H₂SO₄中電催化HER性能

圖1-3. Cu-CoP/CF在1.0 M NaOH+0.2 M NaBH₄中電催化BOR性能

圖1-4. Cu-CoP/CF的電催化性能及機理研究

圖1-5. Cu-CoP/CF的機理研究

圖1-6. Cu-CoP/CF作為酸性HER陰極和BOR陽極的BHFC性能

總結展望

總之，作者提出了利用酸性HER代替動力學慢速ORR耦合BOR來制備BHFC的一種很有前途的策略。所制備的Cu-CoP/CF納米片催化劑表現出優異的HER性能，在酸性電解液中穩定性超過700 h，在測試結束260 h時，超低電位為92 mV，達到1000 mAcm^-2的超高電流密度，無電流密度衰減。由于NaBH₄通過化學還原還原部分摻雜的Cu(l)，Cu(0)物種在Cu-CoP/CF表面原位形成。在催化劑-電解液界面處對OH^–進行吸附和高濃度富集，從而抑制NaBH₄的水解，極大提高了BOR的選擇性。此外，在兩個電極均配置Cu-CoP/CF的BHFC可輸出114 mW cm^-2的峰值功率密度，同時陰極析出氫氣的速率至少為40 mol h^-1?m^-2。本工作通過設計高選擇性硼氫化物催化劑，實現高效硼氫化物燃料電池的同步發電和制氫提供了一個策略。

JACS：PtCo-O/C-6助力燃料電池

鉑（Pt）-基金屬間化合物有望成為質子交換膜燃料電池（PEMFCs）中氧還原反應（ORR）的高活性催化劑，但在原子間有序和超細金屬間納米顆粒的可控合成方面仍面臨很大挑戰。基于此，中科院上海硅酸鹽研究所施劍林院士和崔香枝研究員（共同通訊作者）等人報道了一種氧空位（O_v）介導的機械合金化策略，以促進原子間擴散和分布有序以及防止燒結，從而成功制備了L1₀-型PtM-O/C（M=Co、FeCo、FeCoNi、FeCoNiGa）IMCs，該IMCs具有由高度原子間有序的PtCo核心和兩到三個原子厚度的Pt殼層組成的超細核/殼結構NPs。所構建的O_v可以大大降低原子間擴散的能量勢壘，從而促進IMCs的原子間有序。

此外，金屬-載體界面上的M-O鍵顯著增強了NPs在碳基體上的粘附力，極大地防止了合金合成過程中的顆粒間燒結。測試結果表明，原子間有序的超細金屬間NPs使IMCs在PEMFCs中的活性和穩定性大大增強。特別是，最佳的PtCo-O/C-6在Pt負載量為0.5和0.1 mg_Pt?cm^-2時，在H₂/O₂燃料電池中分別實現了3.35和2.38 W cm^-2的超高功率密度，在0.9 V_iR-free時相應的質量活度為1.28 A mg_Pt^-1，并且在30000次加速穩定性循環測試后活度損失低至19.5%。在H₂/空氣PEMFC中，PtCo-O/C-6在2.3 A cm^-2的電流密度下提供了創紀錄的1.25 W cm^-2的高功率密度，在0.6 V下穩定工作50 h，損耗為1%。Operando拉曼光譜證實，在較低的施加電位（1.0 V）下，原子間有序PtCo IMCs通過*OH富集以快速ORR動力學。密度泛函理論（DFT）計算表明，壓縮應變導致的電子積累可以調節Pt原子層的d帶中心，從而減弱*OH中間體的吸附強度，有利于加速速率決定步驟。

圖文導讀

圖2-1. PtCo-O/C的合成與表征

圖2-2. PtCo-O/C的形態和結構表征

圖2-3.多組分PtM金屬間NPs的相和結構表征

圖2-4.?O-錨定金屬間NPs的形成機制

圖2-5.電催化ORR和PEMFC性能

圖6.反應機理研究

總結展望

總之，作者提出了一種氧空位介導的原子間擴散策略，以可控地合成一系列高度原子間有序的超細L1₀型PtM-O/C（M=Co、FeCo、FeCoNi、FeCoNiGa）IMCs。所制備的催化劑具有原子間有序的PtM核和2~3原子層厚度的Pt殼層的納米核殼結構，導致Pt殼層外層具有很強的壓縮應變。特別的是，采用PtCo-O/C-6作為陰極的燃料電池在0.9 V_iR-free時獲得了1.28 A mg_Pt^-1的超高MA，在30000?AST循環后，在0.8 A cm^-2時電壓損失低至8 mV，大大超過了美國能源部2025年的技術目標。Operando拉曼光譜結合DFT計算表明，PtCo-O/C-6的超高性能可歸因于在速率決定步驟中更快的OH*脫附動力學，這是由于在外層Pt殼層中誘導原子應變增強了反鍵軌道的電子占據。

文獻信息

1. Borohydride oxidation-water reduction fuel cells advanced by local hydroxyl enrichment-inhibited borohydride hydrolysis on Cu(0) sites.?Chem,?2024

2. Oxygen Vacancy-Mediated Synthesis of Inter-Atomically Ordered Ultrafine Pt-Alloy Nanoparticles for Enhanced Fuel Cell Performance.?JACS,?2024

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牛！施劍林院士/崔香枝研究員，連發Chem和JACS！

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