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研究背景

質子交換膜燃料電池（PEMFCs）是清潔能源轉換設備，因其高效、環保的特點成為研究熱點。然而，PEMFCs在實際應用中面臨多個挑戰，尤其是陰極上氧還原反應（ORR）速率較慢，導致效率、功率密度和長期穩定性受限。此外，商業Pt/C ORR催化劑存在高成本、適中活性以及在長期運行中退化等問題，這嚴重制約了PEMFCs的廣泛應用。為了解決這些問題，研究人員開發了多種基于鉑（Pt）的納米材料，特別是形狀控制的合金納米粒子催化劑，顯示出在液相半電池中的良好性能。

然而，將這些催化劑的成功應用轉化為膜電極組件（MEA）中的實際應用仍面臨困難。MEA中更為苛刻的操作條件，如持續的電位波動和高溫高電流密度，可能導致催化劑的快速溶出和退化，進而影響燃料電池的穩定性和耐用性。因此，平衡催化劑的活性與耐久性變得尤為重要。

針對這一挑戰，上海交通大學材料科學與工程學院鄔劍波教授、鄧濤以及高文旆副教授；美國加利福尼亞大學歐文分校潘曉晴教授等攜手在Science Advances期刊上發表了題為“Highly stable and active catalyst in fuel cells through surface atomic ordering”的最新論文。

本研究提出了一種新的策略，通過限制原子擴散僅發生在表面層，促進相變和形狀保持，從而在低溫下將Pt-Fe納米線的表面轉化為金屬間化合物結構。這種表面工程顯著提高了催化劑在MEA中的穩定性，同時保持了較高的催化活性。研究結果表明，這種基于表面原子有序的工程方法為形狀控制的Pt基合金催化劑的實際應用提供了新的方向。

研究亮點

1. 實驗首次通過原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）確定了在保持形狀的同時誘導鉑-鐵（PtFe）納米線的無序到有序相變的最佳條件，發現這一相變在較低溫度下進行，約為200°C。

2. 實驗通過限制表面層的原子擴散，實現了在熱處理過程中促進相變和形狀保持的策略。結果顯示，合成的表面金屬間化合物PtFe納米線催化劑（Surf-IM-PtFe NWs）在膜電極組件（MEA）中表現出顯著提高的穩定性，鐵損失減少了50%。

3. 該催化劑在MEA中的催化活性與液相半電池中相當，表現出優異的電化學性能。密度泛函理論（DFT）計算表明，結構有序的金屬間化合物表面能夠有效穩定催化劑的形態，防止快速腐蝕，進一步改善ORR活性。

圖文導讀

圖1. 在原位低溫退火下PtFe納米線表面金屬間化合物的形成。

圖2. PtFe納米線表面結構的無序到有序轉變。

圖3. 在液相半電池和單燃料電池中的電催化活性與耐久性評估。

圖4. 在電池腐蝕過程中陽極溶解電位。

總結展望

本文的研究揭示了形狀控制的Pt基合金催化劑在氧還原反應（ORR）中的重要性，尤其是其在質子交換膜燃料電池（PEMFC）中的應用潛力。通過引入“表面金屬間化合物”的設計理念，結合低溫表面原子重組（LT-SAO）策略，研究者成功實現了PtFe納米線的表面無序-有序轉變。

這一創新不僅提高了催化劑的長期穩定性，還在保持高催化活性的同時，顯著提升了催化劑在MEAs中的性能表現。研究中采用的原位掃描透射電子顯微鏡（STEM）技術，深入探討了溫度和退火時間對表面原子有序化的影響，拓寬了對催化劑表面工程的理解。

此外，密度泛函理論（DFT）計算結果顯示，形成的金屬間化合物表面具有較高的耐電化學腐蝕能力，能夠有效抑制Fe的快速流失，從而防止催化劑降解。這些發現為開發高效的PEMFC陰極催化劑提供了新思路，推動了燃料電池領域的科學與技術進步，對實現可持續能源應用具有重要意義。

文獻信息

Yanling Ma et al. ,Highly stable and active catalyst in fuel cells through surface atomic ordering.Sci. Adv.

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