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研究概述
合金化通過調節含氧中間體的熱力學,顯著提升了鈀(Pd)催化劑的氧還原反應(ORR)性能。
然而,Pd基合金對O2分子的活化能力不理想,限制了ORR動力學的進一步改善。
基于此,2024年10月23日,北京大學郭少軍教授、哈爾濱工業大學于永生教授在國際期刊Advanced Materials發表題為《Spin-Polarized PdCu-Fe3O4 In-Plane Heterostructures with Tandem Catalytic Mechanism for Oxygen Reduction Catalysis》的研究論文。
在這里,研究人員報道了精確合成納米片組裝的自旋極化PdCu-Fe3O4面內異質結構,以大幅活化O2分子并提高ORR動力學。
研究表明,設計的面內異質結構不僅調節了Pd位點的d帶中心,減弱了含氧中間體的吸附,還賦予了親電Fe位點強大的活化O2分子的能力,這使得PdCu-Fe3O4面內異質結構在目前的Pd基催化劑中具有最高的ORR比活性。
原位電化學光譜和理論研究揭示了PdCu-Fe3O4-Fe位點上的串聯催化機制,這些位點首先活化分子O2,并生成含氧中間體轉移到Pd位點,以完成后續的質子耦合電子轉移步驟。
圖文解讀
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圖1:PdCu-Fe3O4面內異質結構的合成和表征
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圖2:PdCu、PdCu-Fe3O4和商用Pt/C催化劑的ORR電催化性能
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圖3:PdCu和PdCu-Fe3O4上的ORR催化機理
文獻信息
Spin-Polarized PdCu-Fe3O4 In-Plane Heterostructures with Tandem Catalytic Mechanism for Oxygen Reduction Catalysis,?Advanced Materials,?2024.

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