雙電子氧還原反應(2e– ORR)是分布式生產過氧化氫(H2O2)的關鍵途徑。在自然界中,含有錳(Mn)中心的酶可以將活性氧轉化為H2O2。然而,用于2e– ORR的錳基多相催化劑卻鮮有報道。
基于此,2024年10月24日,清華大學陳晨教授和彭卿教授、福州大學莊澤文副教授在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發表題為《Nature-inspired N, O Co-Coordinated Manganese Single-Atom Catalyst for Efficient Hydrogen Peroxide Electrosynthesis》的研究論文。
在此,研究人員開發了一種受自然啟發的單原子電催化劑,包含N、O配位的Mn位點,并利用碳點作為調制平臺(Mn CD/C)。
合成的Mn CD/C具有優異的2e–?ORR活性,起始電位為0.786 V,最大H2O2選擇性為95.8%。
更重要的是,Mn CD/C在液流池中以200 mA/cm2的電流密度連續產生0.1 M H2O2溶液50 h,活性和H2O2法拉第效率幾乎沒有損失,展示了其實際應用潛力。活性的增強歸因于研究人員將錳原子位點并入碳點。
理論計算表明,N、O共配位結構與碳點上豐富的含氧官能團相結合,優化了中間體*OOH在Mn位點的結合強度,達到了催化活性火山的頂峰。
這項工作表明,碳點可以作為一個多功能的平臺,用于調節單原子催化劑的微環境和合理設計自然啟發的催化劑。
圖1:Mn CD的合成過程及表征
圖2:催化劑的結構表征
圖3:液流池中的性能測試
Nature-inspired N, O Co-Coordinated Manganese Single-Atom Catalyst for Efficient Hydrogen Peroxide Electrosynthesis,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.
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