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迄今為止，負載在特定半導體上的單原子和雙金屬共催化劑顯示出作為光催化CO₂轉化為C₂₊的材料的前景。其中，由于Cu表面上特殊的*CO二聚化特性，Cu及其衍生物顯示出良好的性能。

然而，單原子和雙金屬助催化劑上仍然難以控制C-C鍵的形成并實現對C₂₊合成的高選擇性，主要歸因于對Cu基催化劑上的C-C偶聯的理解不足和難以維持催化穩定性。此外，對于選擇性生產C₂₊產品，犧牲劑通常用于降低氧化還原電位并增強電荷分離，導致成本和資源消耗增加。因此，迫切需要探索替代系統，以加快電子轉移和促進C-C二聚化，使高效率和選擇性地光催化CO₂合成C₂₊化合物，同時消除Cu和犧牲劑的使用。

近日，新加坡國立大學劉斌、林志群和南京大學鄒志剛等報告了一種有效的策略，通過界面缺陷呈現的串聯催化中心來實現不對稱的C-C偶聯，用于光催化還原CO₂生成乙烯，而不需要犧牲劑、Cu和貴金屬。具體而言，研究人員選擇二維半導體材料MoS₂與零維納米團簇赤鐵礦(α-Fe₂O₃)相結合，利用天然Mo固氮酶及其合適的能帶排列方式，制備了Z型光催化劑。

一系列的原位實驗和理論計算表明，采用化學腐蝕與水熱法相結合合成的富硫空位MoS_x/Fe₂O₃的界面空位不僅在帶隙內形成缺陷能級，而且相鄰的欠配位S和Fe中產生了Fe-S鍵，作為低能壘快速電子轉移通道。此外，這些S空位還調節了Mo原子與相鄰Fe原子之間的電子耦合作用，形成了與固氮酶類似的不對稱異核Mo-Fe單元。

與純MoS₂(P-MoS₂)相比，MoS_x/Fe₂O₃光催化劑在光催化CO₂還原過程中的電子消耗率提高了9.7倍；在乙烯產率為10.6 μmol g^-1 h^-1下，乙烯的選擇性顯著提高了84.9%。此外，密度泛函計算(DFT)和原位DRIFTS表明，Mo-Fe串聯金屬活性中心可以通過d-p雜交協同抑制相鄰*CO和*COH中間體之間的靜電排斥，調節C-C耦合進入熱力學有利的過程。

更重要的是，采用相同策略制備的MoS_x/WO₃光催化劑進一步證實了這些不對稱串聯催化中心對乙烯生產的普遍性。綜上，該項研究所提出的類生物設計為Z型光催化劑的構建提供了思路，并進一步擴展了目前使用無貴金屬和無Cu材料催化CO₂和H₂O光合成C₂₊的有限選擇。

Unlocking copper-free interfacial asymmetric C–C coupling for ethylene photosynthesis from CO₂ and H₂O. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c10023

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